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单分子技术开辟揭示生命奥秘新途径

2007年美国《科学》杂志出版了《单分子研究专刊》,指出单分子技术将能对细胞中单个分子的行为进行实时“拍  (本文共2页) 阅读全文>>

南京大学
南京大学

基于不同策略调控3d-4f和4f单分子磁体的结构和性质

由于单分子磁体在多个领域,如超高密度存储、量子计算、自旋电子学等具有潜在的应用而受到了研究者的广泛关注。其中稀土离子因具有未淬灭的轨道角动量和本征的磁各向异性而成为近年来单分子磁体关注的热点。目前稀土单分子磁体的研究方向主要集中在改善稀土离子的晶体场和提高磁相互作用来构筑具有高能垒(Ueff)、高阻塞温度(TB)的单分子磁体。尽管镧系单分子磁体的阻塞温度和有效能垒记录不断的刷新(目前最高值分别为80 K和1541 cm-1),但仍没有达到可以应用的条件。此外,调控稀土单分子磁体的性能以及探究不同类型单分子磁体的弛豫机理也是分子磁体研究的重要组成部分。在本论文中,一方面我们通过调控阴离子、pH值、反应比例等方法合成了几个不同体系的多组分稀土单分子磁体,这些单分子磁体中包含多步弛豫过程、手性等特征。另一方面,我们设计合成了三例具有五角双锥过渡金属中心的3d-4f单分子磁体,并对它们的结构和磁性关系进行了深入的探讨。主要研究成果如下:...  (本文共161页) 本文目录 | 阅读全文>>

吉林大学
吉林大学

高分子复合物的AFM单分子力谱研究

研究聚合物复合体系的组装解组装过程并在单分子水平上给出聚合物复合体系中组分之间的结合模式和结合强度的信息对于设计合成高性能高分子复合材料至关重要。采用传统意义上对聚合物复合体系的研究方法(红外光谱,圆二色谱,分子动力学理论模拟等),能够获得整体水平上各个组成部分之间相互作用的平均化信息。而这些方法很难给出组分间在分子水平上的相互作用及组装解组装过程等信息。随着人们对分子水平上微观事物认知的迫切需要,基于原子力显微镜的单分子力谱方法应运而生。这种研究手段可以实现单个分子水平上对高分子复合物中组分间的相互作用的研究。本论文通过基于原子力显微镜的单分子力谱方法,并结合红外、圆二色谱等表征手段研究了复合物中组分间的作用,发展了一种单分子水平上实时监测高分子纳米复合物动态组装解组装过程,驱动力以及调控设计纳米复合物结合模式及强度的新方法。论文主要取得以下成果:一、建立了用于高分子与纳米粒子相互作用研究的单分子实验方法。我们将带正电荷的聚赖...  (本文共127页) 本文目录 | 阅读全文>>

江西理工大学
江西理工大学

手性—磁性—发光3d-4f金属配合物的合成及性能研究

具有过渡金属离子和稀土离子特性的分子磁体引起人们的极大兴趣。该体系兼具稀土离子磁各向异性强和过渡金属簇合物基态自旋高的优点,从而达到提高单分子磁体有效能垒的目的。并因其独特的磁性质在信息存储以及量子计算机中存在着潜在的应用。在这类分子磁性化合物中引入手性,可以获得同时具有磁性质和光学性质的多功能分子材料。本文旨在设计合成新的具有手性和磁性的多功能配合物,主要研究结果如下:通过环已二胺和邻香草醛缩合反应,还原后得到手性环已胺酚配体H_2L。应用Zn(ClO_4)_2·6H_2O、Zn(NO_3)_2·6H_2O作为过渡金属离子和不同的稀土离子盐,通过溶液反应合成了6对手性3d-4f配合物对映体(1-12),并对它们的晶体结构、单分子磁体性能、荧光、近红外性质等进行了系统的表征。单晶衍射结果表明,由于离子源和反应条件的不同,导致配合物1-4结晶于正交晶系手性C222_1空间群,而5-6结晶于三斜晶系手性P1空间群。磁性测定表明,配合...  (本文共113页) 本文目录 | 阅读全文>>

厦门大学
厦门大学

基于概率优化算法改进的单分子实验数据分析方法

单分子操纵技术已经广泛应用于生物分子的构象动力学研究中,比如DNA的构象转变和蛋白质的折叠、去折叠等。我们以纳米级的空间分辨率测量生物分子被施加拉力后的伸长量变化,进而可以检测到分子的构象转换,获得重要的动力学参数。可以通过理论模型拟合测量分布的解析表达式来获得动态参数。如果无法得到解析式,可以用一种依赖于模型的模拟和实验结果进行比较,这种方法通常凭直觉通过粗略的调整参数来减少差异。这两种方法都需要单分子实验中得到的动力学参数等的分布。然而,由于一个单分子的构象转变动力学是一个随机过程,所以为了得到一个准确的分布,通常需要在不同外力下测量很多的数据才能做到。但单分子测量的时间又因为分子链受力易断和分子自身损伤的影响而受到限制。受限于有限的实验数据,我们无法得到一个精确的分布,在这种情况下,即便是粗糙估计的动力学参数也很难得到。这里我们提出了一种基于概率最大化的数据分析方法,可以从实验数据中直接提取动力学参数,极大的提高了实验数据...  (本文共92页) 本文目录 | 阅读全文>>

南京大学
南京大学

氮自由基相关的单分子磁体及手性化合物的研究

自由基是具有未成对电子的化合物,通常性质不稳定,易于发生聚合、偶联、歧化等反应。随着稳定自由基的方法越来越多,越来越多的自由基被分离出来并在固体催化剂、锂离子电池、导电材料、高密度信息存储、分子识别以及生物影像等诸多领域表现出巨大的潜力。本篇论文围绕含氮自由基,研究了2-2'联嘧啶和联萘三芳胺两个体系,结合量子化学理论计算对得到的自由基做了一系列的表征与性质研究。本论文的主要工作列举如下:一、利用低价过渡金属LM~Ⅰ(tol)(L=CH(MeC=NDipp)_2,Dipp=2,6-iPr_2C_6H_3,tol=toluene,M=Co and Fe)在配位过程中易发生电子转移的特点与联嘧啶分子配位,得到了由负二价抗磁性联嘧啶阴离子桥连的双核过渡金属Co~Ⅱ配合物1和Fe~Ⅱ配合物3。该配合物易于氧化,采用[Cp_2Fe][BPh_4]对其进行一倍氧化后将作桥联基团的负二价抗磁性联嘧啶阴离子转变为负一价顺磁性联嘧啶自由基阴离子,...  (本文共75页) 本文目录 | 阅读全文>>