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V-Mg-O催化剂上丁烷氧化脱氢及惰性无机膜反应器中低碳烃类选择氧化的研究

在石油气、天然气中含有大量的低碳烷烃(C_2~C_5),由低碳烷烃氧化脱氢开辟了一条制备烯烃或二烯烃的新途径,但氧化脱氢反应是复杂的反应过程,选择适当的催化剂和反应器可以提高选择性和收率。本文使用惰性陶瓷膜反应器,膜作为气体分布器向催化剂床层供氧,降低反应区氧气的分压,控制氧化反应进程,提高目的产物选择性,系统地进行了下列工作:1.采用浸渍法和柠檬酸盐法制备了V-Mg-O催化剂,并用X-射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)、热重分析(TG)、BET技术对催化剂进行了表征。浸渍法制备的24-V-Mg-O催化剂,含有Mg_3(VO_4)_2、MgO和V_2O_5结晶相,实验证实了对丁烷氧化脱氢的活性成分是具有正四面体结构的Mg_3(VO_4)_2,表面存在两种活性位,发现随着催化剂焙烧温度的升高,Mg_3(VO_4)_2的含量增加。2.比较了浸渍法和柠檬酸盐法制备的V-Mg-O催化剂在丁烷氧化脱氢反应中  (本文共135页) 本文目录 | 阅读全文>>

复旦大学
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丙烷氧化脱氢制丙烯纳米催化剂的制备、表征及应用

丙烷氧化脱氢制丙烯纳米催化剂的制备、表征及应用丙烯作为重要的石油化工中间体,其需求量日益增长,因此开展由资源丰富的丙烷转化为的丙烯的研究意义非凡。目前工业丙烯主要来自炼油厂流化床裂解和乙烯裂解,其收率均比较低,难以满足增长的需求;而丙烷无氧条件下直接脱氢制丙烯的反应由于反应温度高、能耗大、催化剂易结焦失活等原因,使其在工业生产中受到很大限制。近年来人们开始尝试临氧条件下丙烷氧化脱氢制丙烯,期望用较低温度下的放热反应替代高温下的吸热反应,从而降低反应能耗,为今后的工业化创造条件。然而经过数十年的努力,仍没有能够工业化的催化剂问世,文献和专利报道的丙烷氧化脱氢反应的收率水平比较低,开发新催化材料用于丙烷氧化脱氢反应势在必行。近年来,由于含铈复合氧化物新材料具有独特的氧化还原性能及储放氧能力备受科学工作者的关注,为开发具有低温活性的丙烷氧化脱氢制丙烯催化剂提供了可能。另一方面,具有规整孔道结构和较窄孔径分布的介孔分子筛作为性质优良的催...  (本文共128页) 本文目录 | 阅读全文>>

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金属和氧化物催化剂表面的吸附和氧化脱氢反应机理的理论研究

多相催化在科学上,特别是在工业上有很重要的意义,例如加氢,脱氢,氧化,裂化等等生产过程都是建立在多相催化基础上的。多相催化相较均相催化更为复杂,其比较常见的催化剂包括金属催化剂,氧化物催化剂和配合物催化剂。金属催化剂是最早用于实际生产的一类催化剂,主要用于加氢和脱氢反应,也有一部分贵金属,由于对氧的吸附不太强而本身又不易被氧化,所以常用于选择性催化氧化反应。氧化物催化剂由于其表面有多种多样的活性部位,研究更为复杂。由于多相催化剂的复杂性和不均匀性,在解释其活性原因,以及提出有充分根据的催化机理方面就遇到困难。密度泛函理论(DFT)局域近似在处理一般金属和半导体的电子能带和有关物理性质方面取得非常大的成功,因此在近年来得到迅速发展和广泛的应用,大量文献和实验数据表明计算结果和实验数据有很好的吻合,所以本文采用的都是DFT的方法。,在以前的金属表面模拟研究中,所使用的都是原子簇模型,在这种情况下,金属基底都被固定在和体相一样的结构,...  (本文共119页) 本文目录 | 阅读全文>>

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丙烷氧化脱氢制丙烯和直接法制过氧化氢催化剂的制备及表征

低碳烷烃制取高附加值的烯烃和含氧衍生物是当前催化领域内最富挑战性的课题之一。由资源丰富的烷烃转化成需求量日益增长的烯烃,更是这一领域内的研究前沿。目前工业丙烯主要来自炼油厂流化床裂解和乙烯裂解,其收率均比较低,难以满足增长的需求;而丙烷非临氧条件下直接脱氢制丙烯的反应由于反应温度高、能耗大、催化剂易结焦失活等原因,使其在工业生产中受到很大限制。而近年来丙烷氧化脱氢制丙烯的反应,由于其在热力学上有利,可以避免直接脱氢反应中存在的许多问题,成为一个有巨大应用前景的研究课题。然而,由于其产物丙烯活泼性远高于原料丙烷,在临氧条件下,丙烯很容易进一步转化成深度氧化产物,导致反应的选择性不高,所以经过数十年的努力,仍然没有能够工业化的催化剂问世。因此,开发新的催化材料用于丙烷氧化脱氢反应,不论在理论研究还是在工业应用方面都有重要的价值。近年来具有规整孔道结构和较窄孔径分布的介孔分子筛材料作为催化载体,其优良的性能被催化界所广泛关注。在介孔分...  (本文共134页) 本文目录 | 阅读全文>>

《石油化工》1993年11期
石油化工

乙烷氧化脱氢制乙烯研究进展

1 概述乙烷氧化脱氢制乙烯是本世纪70年代末以来开发的新工艺,与传统的热裂解工艺相比,前者反应条...  (本文共5页) 阅读全文>>

《石油化工》1987年10期
石油化工

快速流化床H-198催化剂丁烯氧化脱氢制丁二烯

快速流化床H-198催化剂用于丁烯氧化脱氢制取丁二烯的研究,在φ26mm装置上经1004小对长期运转试验证实,丁二烯的真实选择...  (本文共6页) 阅读全文>>