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钛基催化材料的合成、表征和选择氧化性能研究

钛硅沸石材料是八十年代发现的一类新型沸石分子筛催化材料。这类催化材料出现后一直受到了广泛的关注。以TPABr作模板剂的廉价体系的开发在国内外都得到了较大的发展。本论文采用四氯化钛作钛源,进行了钛硅分子筛TS-1的合成研究,对廉价体系所带来的不利因素进行了克服,并对钛硅分子筛的酸性质进行了研究:TS/TiO_2复合催化材料是基于原位栽植思想开发的一种新钛硅催化材料,通过对TS/TiO_2复合催化材料的研究,获得了对该材料更进一步的认识并对其活性中心的形成进行了探讨。论文的主要内容如下:一.用四氯化钛作钛源合成钛硅分子筛TS-1的研究采用醇溶剂调节TiCl_4的水解活性,以其为钛源在TPABr(四丙基溴化铵)-NH_4OH体系中合成了钛硅分子筛TS-1。研究发现:TiCl_4与醇溶剂混合后,发生不完全脱除HCl反应,能够抑制TiCl_4的快速水解。通过对不同溶剂所起作用的对比,发现醇溶剂分子的体积大小对钛硅分子筛的合成有着重要的影响  (本文共137页) 本文目录 | 阅读全文>>

大连理工大学
大连理工大学

钛硅复合催化材料的合成、表征及催化性能

钛硅沸石是八十年代发现的一类新型沸石分子筛催化材料。钛硅沸石能活化双氧水进行一系列的选择性氧化反应。反应条件温和而且选择性高不产生污染性废物。这类催化材料出现后一直受到人们很大的重视并用它开发了一系列环境友好的选择性氧化新工艺过程。但是,经典的钛硅沸石合成方法成本昂贵,合成条件苛刻,限制了它的进一步发展和广泛应用。经典法得到的钛硅沸石TS-1晶粒小,回收困难。为了克服经典的钛硅沸石的这些问题,也为了提高和改进钛硅沸石类催化材料的催化性能和应用性能,很多研究者从钛硅沸石合成方法、钛硅沸石的活性结构等不同角度进行研究,开发了很多新的制备方法和新的钛硅氧化物催化材料。用四丙基溴化铵代替四丙基氢氧化铵为模板剂可以在很大程度上降低钛硅沸石的合成成本。在钛硅沸石的水热合成体系中加入新物种,改变水热晶化过程以获得新结构的的催化材料,是一个新的研究方向。另外,用溶胶凝胶法获得钛离子在硅氧体中高度分散的混合氧化物催化材料,也是一个新的研究热点。本...  (本文共126页) 本文目录 | 阅读全文>>

吉林大学
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具有高氧化活性的介孔催化材料的合成及其结构与催化性能表征

本论文致力于液固相催化氧化反应中具有高催化活性的介孔分子筛材料的合成与表征,考察了这些催化材料在各种氧化反应中的活性和选择性,寻找到一些合成具有高活性介孔催化材料的有效方法。第一章为绪论,介绍了各种常见的催化氧化反应及介孔分子筛的形成机理和在催化反应中的应用情况;在第二章中,利用TS-1 导向剂为无机原料,在碱性条件下合成了具有高水热稳定性的介孔分子筛,催化结果表征样品中的催化活性中心钛物种具有高的热稳定性和高的催化活性,同时还在强酸性条件下采用引入另外一种杂原子(Sn)的方法制备了具有高热稳定性的介孔钛硅催化材料;在第三章中,以微孔磷酸铝分子筛AlPO4-18 导向剂为无机原料,在碱性条件下合成了具有高热稳定性的介孔磷酸铝材料,并且将杂原子Fe 和Cu 引入到磷酸铝骨架中,制备了具有高稳定性和高活性的介孔磷酸铝催化材料;在第四章中,我们利用阳离子聚季铵盐合成了晶体中含有介孔孔道的TS-1 以及具有高比表面积的微孔和介孔都是无序...  (本文共163页) 本文目录 | 阅读全文>>

上海大学
上海大学

高活性碳化钨催化材料的制备、表征及电化学性能研究

本文全面综述了国内外在碳化钨(WC)催化材料制备、性能及应用方面的研究进展,系统分析了影响碳化钨催化活性的各种影响因素及碳化钨制备过程中的反应历程。在此基础上,从制备高活性电催化材料出发,开展了碳化钨粉末材料的制备、表征、形成机理、化学和电化学稳定性及电催化活性等方面的研究工作。论文首先考察了以黄色钨酸和偏钨酸铵为钨源、CO/CO_2为碳源,采用连续式和间歇式两种方法制备高活性碳化钨粉体的工艺。研究表明,碳化钨制备过程包括焙解、还原、渗碳三个阶段;制备工艺对碳化钨的物相组成、表面结构和比表面积等具有十分重要的影响。间歇式法制备碳化钨的最佳工艺条件为:CO流量480 mL/h·g H_2WO_4,CO_248 mL/h·g H_2WO_4;在制备过程中含钨原料首先在500℃条件下保温1h,以除去其中的结晶水,然后升温至750℃,恒温反应12h,即可获得WC样品。连续式法制备碳化钨的最佳工艺条件为:CO流量1.5-3 m~3/h,固...  (本文共165页) 本文目录 | 阅读全文>>

南京工业大学
南京工业大学

多孔催化材料的制备与表征

多孔材料在吸附、分离和催化等领域有着广泛的用途。其中,中孔二氧化硅、微孔炭分子筛和磷铝分子筛都是重要的多孔材料,对于它们制备方法的研究,一直受到广泛的关注。对于中孔二氧化硅,其孔径和孔结构的调节对其应用尤为重要。但大多数文献报道的制备方法,对孔径和孔结构的调节比较有限。对于微孔炭分子筛,越来越多的应用领域要求其具有规则形状和很高的分散性。目前,还少有能满足上述要求的简单有效的制备微孔炭分子筛的方法。对于沸石分子筛的合成,大多采用水热合成法。近年来,组合化学在水热法中的应用大大加快了水热合成沸石分子筛的研究步伐。气相转移法是制备沸石分子筛的另一种方法,主要应用于硅铝沸石的合成,在磷铝分子筛合成中的应用还较少。此外,组合化学的方法还没有在气相转移法制备沸石分子筛中得到应用。针对在上述三种多孔材料制备中存在的问题,本文开展了以下三方面的研究工作:(1)可控孔径的中孔二氧化硅的制备;(2)具有高分散性能的球形炭分子筛的制备;(3)组合化...  (本文共122页) 本文目录 | 阅读全文>>

复旦大学
复旦大学

纳米催化材料的有序组装设计与应用

近年来,随着纳米科学和纳米材料制备技术的发展,众多金属、金属氧化物、沸石及磷酸盐纳米材料(纳米颗粒、纳米孔材料、纳米层片材料等)被相继合成问世。由于其本身独有的高比表面积、小尺寸、特殊的表面电子状态和量子效应等特点,纳米材料在催化领域中的应用将有望实现高的催化活性,低的催化剂用量,特殊的反应物/产物选择性等系列理想高效催化剂的目标,并进而引发一场催化领域中的技术革命。因而,针对各种纳米材料的催化行为的研究在催化领域被加以了广泛的关注。然而,对于纳米材料而言,其小的尺寸和高的表面能令该材料难以操控,并往往造成纳米颗粒的团聚失活,阻碍了纳米材料在催化中的直接应用。目前通常采用的方法是将纳米材料负载到无机惰性的载体如氧化硅、氧化铝等表面,利用载体的分散作用将系列纳米材料稳定化,便于其进一步在催化反应的应用。纳米组装是最近几年来蓬勃发展的一种纳米材料制备技术。其核心思想是通过系列的原子或分子间相互作用力比如化学键、氢键、静电等强或弱的作...  (本文共140页) 本文目录 | 阅读全文>>