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等离子体催化共活化CH_4-CO_2制C_2烃反应研究

天然气的主要成分是甲烷。近年来,随着世界性石油资源短缺,开辟以甲烷为原料替代石油资源的基本有机化工合成路线是十分富有挑战性的研究课题之一。甲烷氧化偶联(OCM)反应因其所具有的潜在工业前景而倍受瞩目,虽然以氧气为氧化剂活化甲烷是行之有效的,但深度氧化难以避免。鉴于此,以弱氧化性气体CO_2为氧化剂的甲烷偶联反应研究逐渐活跃,但甲烷转化率较低,主要原因是CH_4和CO_2分子结构稳定难以活化。高压脉冲电晕等离子体是一种新型等离子体技术,可在常压及低温下工作,具有电子能量适中、有利于CH_4和CO_2分子活化,操作简单、能量利用率高等优点,已在小分子活化研究领域得到应用。本论文采用脉冲电晕等离子体技术研究CH_4-CO_2转化反应,实现了等离子体催化共活化CH_4-CO_2一步制C_2烃反应,并对等离子体作用下CH_4-CO_2转化反应机理进行了较为深入的研究。本论文的主要研究内容和结果如下:1.在脉冲电晕等离子体作用下实现了甲烷、  (本文共135页) 本文目录 | 阅读全文>>

大连理工大学
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等离子体催化二氧化碳经甲烷化制C_2烃反应的研究

二氧化碳是碳及含碳化合物的最终氧化产物,它既是温室气体,同时也是一个巨大的一碳资源。因此,无论是从碳资源综合利用来说,还是从环境污染控制来讲,研究与开发CO_2利用意义都很大。但由于二氧化碳分子非常稳定,如采用热活化,则需温度较高,而高温又易导致催化剂失活。因此,积极探求新的技术或辅之以其它方法是二氧化碳转化反应研究的新动向。高压脉冲电晕等离子体是一种新型的非平衡等离子体技术,具有电子能量适中、有利于CO_2和CH_4等稳定分子的活化、可在常温常压下操作和能量利用效率高等优点,并已在SO_x和NO_x等小分子的活化研究中得到广泛应用。本论文利用脉冲电晕等离子体与催化剂结合共同作用,通过两步法成功的由CO_2高效地制备了C_2烃,为二氧化碳活化与转化提供了一条新的技术路线。论文的主要研究工作包括:(1)探索脉冲电晕等离子体与催化剂共同作用CO_2/H_2甲烷化和由CH_4/H_2合成C_2烃反应的可行性;(2)研制等离子体催化CO...  (本文共128页) 本文目录 | 阅读全文>>

石河子大学
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临氢条件下等离子体—催化甲烷偶联制C_2烃的研究

甲烷是天然气的主要成分,含量一般在95%左右。自然界存在着丰富的CH_4资源,开发应用它对保障21世纪能源供应意义非常重大。天然气的气态特性使它作为能源利用具有方便、干净、热效率高等优点,其物化特性使它在一碳化学、有机合成与烃加工和天然气伴生物(H_2、O_2、N_2、CO_2以及氦、氩等稀有气体)的利用等方面,都展现出了广阔的发展前景。高压脉冲电晕等离子体是一种新型的非平衡等离子体技术,具有电子能量适中、有利于CH_4分子的活化、可在常温常压下操作和能量利用效率高等优点,并已在SOx、和NOx等小分子的活化研究中得到广泛应用。本论文利用脉冲电晕等离子体与催化剂结合共同作用由CH_4制备了C_2烃,为甲烷高效利用提供了一条新的技术路线。论文取得的主要结果如下:1.在室温常压下,高效地实现了等离子体和催化剂共同作用甲烷偶联转化,在V(CH_4)/V(H_2)=1:3条件下,得到了CH_4转化率21.8%和C_2选择性43.1%的较...  (本文共44页) 本文目录 | 阅读全文>>

太原理工大学
太原理工大学

CH_4-CO_2等离子体重整制合成气的研究

随着世界石油资源的日益短缺,天然气这一高效、清洁、储量可观的能源越来越受到人们的重视。甲烷是天然气的主要成分,资源丰富。二氧化碳是含碳化合物的最终氧化产物,主要来源于化石燃料的燃料的燃烧和排放。二者同为温室气体,又是丰富的碳资源。因此CH_4和CO_2化学合成的研究不仅关系到未来资源的配置,对环境保护也同样有重要意义。本文采取电弧等离子体对原料气体CH_4和CO_2制取合成气进行研究。本文采用Gibbs自由能函数最小法,对不同CH_4/CO_2摩尔比的C-H-O多相热力学平衡体系计算,计算结果表明,CH_4/CO_2摩尔比对生成物的影响很大,在1500K~2000K温度区间计算出最大的CO、H_2气相平衡浓度;CH_4/CO_2=1/4、2/3、1/1时,只会生成CO和H_2;CH_4/CO_2=3/2、4/1时,除了生成CO和H_2外,在3000K之后还会生成C_2H_2。实验考察了原料气CH_4/CO_2摩尔比、输入功率、进...  (本文共73页) 本文目录 | 阅读全文>>

重庆大学
重庆大学

射频等离子体下CH_4/CO_2制C_2烃反应的研究

C2烃是有机化工的重要基础原料,而其重要的来源之一是利用天然气转化制备。探索利用新技术将天然气有效地转化为C2烃是本论文研究的主要目的。本文选择了低温等离子体——RF放电形式作为等离子体发生源,以纯度为99.99%的CH4为原料,以CO2为供氧剂,利用自制的T型和夹套型反应器,通过改变放电电压、原料气流量、放电面积和反应器结构考察了CH4与CO2在等离子体激发状态下转化为C2烃的反应及其规律,并在与纯甲烷反应作对比分析下,探讨了CO2对甲烷转化率和目标产物收率的影响。研究发现,随着电压升高,甲烷的转化率都会随之增大,但C2烃选择性随之降低;原料气流量过大或过小都不利于反应,流量对转化率和产物选择性影响会因为有无助解气及反应器结构不同而不同;放电面积变大,甲烷转化率会增大,但并不是越大越好,尤其是在夹套型反应器中,放电面积大到一定程度后结碳量会明显增多,不利于反应进行;放电面积对C2烃选择性的影响会因反应器结构的不同而不同,在T型...  (本文共66页) 本文目录 | 阅读全文>>

《石河子大学学报(自然科学版)》2005年06期
石河子大学学报(自然科学版)

等离子体催化转化甲烷合成C_2烃的研究进展

1甲烷转化的意义和途径1.1甲烷转化的意义石油资源的日趋短缺使人们对世界天然气资源的开发利用越来越重视。目前,世界探明的石油总储量为1.15×1013桶,以现在的开采速度计算,可供全球石油生产41年。世界已探明的天然气地质储量超过144.76×1012m3,可开采70年。我国天然气地质资源量估计超过38×1012m3,其中西部10省区储量占65.5%,预计可采储量7~10×1012m3,可开采95年,在世界上属资源比较丰富的国家[1]。甲烷(CH4)是天然气的主要成分。如果能找到一条实现CH4制备C2烃的工业化道路,则合成高聚物的单体就可以来自天然气,而不必唯一地依赖于石油。所以甲烷偶联制备C2烃(C2H2、C2H4和C2H6)的研究工作对于由石油生产化工基本原料,走向由天然气生产化工基本原料的石油化工战略转移具有非常重要的学术和经济意义。由于甲烷气体化学性质稳定,并且甲烷临界压力高(4.56MPa),临界温度低(-82.1℃)...  (本文共4页) 阅读全文>>