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超临界条件下环状碳酸酯的催化合成

本论文从CO_2的催化活化着手,研究在超临界状态下CO_2和环氧烷烃的环加成反应。探索超临界化学反应中,CO_2既作反应溶剂又作反应底物的优势。为了解超临界状态下均相催化CO_2和环氧乙烷生成碳酸乙烯酯反应过程中的相变化,研究了恒定组成的CO_2/环氧乙烷二元体系在不同温度下和CO_2/环氧乙烷/碳酸乙烯酯三元体系在反应温度下的相平衡,发现了CO_2/环氧乙烷二元体系的混合临界性质,推测出超临界状态下CO_2和环氧烷烃的环加成反应过程中必将发生相分离。实现了超临界条件下均相催化CO_2和环氧乙烷生成碳酸乙烯酯,探讨了反应过程中的相变及其对环加成反应速率的影响。设计合成了一系列四齿席夫碱铝配合物,它们可以溶解在超临界CO_2/环氧乙烷混合物中,是CO_2和环氧烷烃环加成反应的有效催化剂。席夫碱铝配合物轴向基团、苯环上的取代基团以及助催化剂等对其催化性能有很大影响。其中,SalenAl-OCH_2CH_2(OCH_2CH_2)_2C  (本文共150页) 本文目录 | 阅读全文>>

华南理工大学
华南理工大学

超临界二氧化碳中氨基酸催化合成噁唑烷酮和环状碳酸酯的研究

二氧化碳既是地球上最为丰富的碳1资源又是主要的温室气体。以二氧化碳为原料合成有机小分子的研究对环境保护和碳1资源的充分利用都有十分重要的意义。超临界二氧化碳(ScCO2)体系又具有无毒、无污染、易分离、操作条件温和、价格低廉等优点,在ScCO2中进行有机反应的研究越来越多。因此,本论文主要在超临界二氧化碳中进行了以下两部分工作:一是利用二氧化碳合成环状碳酸酯;二是利用二氧化碳合成噁唑烷酮。分别合成了聚苯乙烯负载的酪氨酸、聚苯乙烯负载的苏氨酸、聚苯乙烯负载的丝氨酸、聚苯乙烯负载的羟基脯氨酸等四种聚苯乙烯负载的氨基酸,并且第一次把这种负载型的氨基酸应用到化学固定二氧化碳为环状碳酸酯的研究。分别以聚苯乙烯负载的酪氨酸(PS-Tyr)和聚苯乙烯负载的苏氨酸(PS-Thr)作为催化剂,详细考察了各个反应条件对环氧丙烷(PO)/CO2环加成反应的影响。聚苯乙烯负载的氨基酸在重复使用五次之后,得到的碳酸丙烯酯(PC)的产率没有发生明显的变化,...  (本文共65页) 本文目录 | 阅读全文>>

黑龙江大学
黑龙江大学

功能化Br(?)nsted酸性离子液体催化合成环状碳酸酯反应性能研究

二氧化碳既是地球上最主要的温室气体,又是分布最广、储量最丰富的C1资源之一,因此无论从资源利用还是从环境保护的角度考虑,二氧化碳的化学固定都具有重要意义。通过二氧化碳与环氧化合物的环加成反应合成环状碳酸酯是极少数以CO_2为原料而得以实现工业化的路线之一。通过该反应得到的环状碳酸酯是一种性能优良的极性有机溶剂,也是合成碳酸二甲酯、1,2-丙二醇和聚碳酸酯等有机精细化学品的重要中间体。因此设计新型环境友好的高效催化剂,寻求环氧化合物与二氧化碳高选择性制备环状碳酸酯的绿色催化生产工艺具有重要的学术意义和实际应用价值。本文合成了具有特定官能团的Br(?)nsted酸性功能化离子液体,利用FT-IR、1H NMR和UV-vis对离子液体的结构和酸性进行了表征;在二氧化碳与环氧化合物合成环状碳酸酯反应中,系统地研究了离子液体结构及酸强度对其催化活性影响。在最优反应工艺条件下,考察Br(?)nsted酸性离子液体催化剂对环氧化合物合成环状碳...  (本文共90页) 本文目录 | 阅读全文>>

中南民族大学
中南民族大学

高效金属催化体系的设计合成及其在二氧化碳化学固定中的应用研究

二氧化碳(CO2)作为C1家族中最丰富广泛、廉价易得的自然资源,是造成温室效应最主要的温室气体,对人类现有的生存环境有较大的负面影响,但它同时也是一种比较重要的自然资源和工业气体,在很多方面都可以造福人类,比如食品、化工、机械、医药、运输、石油开采等。因此,化学固定CO2便成为一种既可以减缓温室效应,又可以充分合理利用CO2的有效途径。CO2和环氧烷进行环加成反应生成环状碳酸酯就是现当今最广泛的化学固定CO2的方法之一,此反应兼有原子经济和绿色化学的优点,所生成的产物环状碳酸酯有很广泛的工业应用价值。本文首先研究合成了两种金属复合催化体系:镍-锌复合催化体系Ni(PPh3)2(Naphthyl)Cl/PPh3/Zn/n-Bu4NBr和卤化锌复合催化体系ZnCl2/PPh3/n-Bu4NBr用来催化这个环加成反应的进行。通过系统地考察反应条件和催化剂组分对催化活性的影响之后发现,这两种催化体系都能在无任何有机溶剂的较温和反应条件下...  (本文共133页) 本文目录 | 阅读全文>>

《安全与环境学报》2017年06期
安全与环境学报

环氧乙烷水溶液失控反应特性研究

0引言环氧乙烷是工业上仅次于乙烯的重要有机杂环化合物,除可以直接用作杀菌剂外,还可以生产各种溶剂、表面活性剂、增塑剂和洗涤剂等。环氧乙烷分子极不稳定,在碱、金属氧化物、水等杂质存在时极易发生开环,引发失控反应并放出大量热[1-3]。环氧乙烷精制塔内存在环氧乙烷及其水溶液,因此在异常工况下有发生失控反应放热的风险[4-5],历史上环氧乙烷精制单元确曾发生过多起事故,总结事故原因为:当环氧乙烷在设备局部封闭空间内与水、铁锈等杂质接触时会诱发其聚合放热,而热量积聚又促进环氧乙烷自加速放热,以至于最终引发分解爆炸。显然,研究环氧乙烷及其水溶液的失控反应特性对精制塔的安全操作、事故防范具有重要指导意义。针对环氧乙烷精制塔爆炸事故,已有研究者研究了纯环氧乙烷的热稳定性,并考察了不同杂质对环氧乙烷热稳定性的影响。Freeder等[6]最早研究了环氧乙烷在氢氧化钠溶液作用下的聚合放热特性,给出了不同氢氧化钠摩尔浓度条件下的绝热量热数据。Dinh...  (本文共6页) 阅读全文>>

《世界最新医学信息文摘》2017年08期
世界最新医学信息文摘

环氧乙烷灭菌器在消毒供应中心的应用

0引言环氧乙烷灭菌器具有的应用优势为灭菌效果好、不会对灭菌物造成损害、穿透力强等,被广泛应用在消毒供应中心消毒灭菌工作当中[1]。自从本院消毒供应中心应用环氧乙烷灭菌器以来,在消毒供应中心消毒灭菌工作中取得许多可喜的成绩,也在这方面积累了颇多的经验。笔者认为,为了在消毒供应中心消毒灭菌工作中更好地应用环氧乙烷灭菌器,使灭菌效果达到最佳,有必要进一步加大环氧乙烷灭菌器的管理,以保证将安全、可靠的灭菌产品提供给临床。下面根据在消毒供应中心积累的工作经验以及在消毒供应中心应用环氧乙烷灭菌器的经验,探究加强环氧乙烷灭菌器在消毒供应中心的管理方法。1强化培训力度1.1加强有关环氧乙烷灭菌剂知识的培训定期或者不定期地进行有关环氧乙烷灭菌剂知识的培训,以普及环氧乙烷灭菌剂知识,为更好地应用环氧乙烷灭菌剂奠定基础。一般情况下,环氧乙烷灭菌剂知识的培训内容主要包括四个方面:其一,化学性质。作为一种易燃易爆的有毒气体,环氧乙烷自身具有芳香醚味,当将...  (本文共2页) 阅读全文>>

《中国石油和化工经济分析》2017年08期
中国石油和化工经济分析

2016年中国环氧乙烷市场分析及前景展望

截至2016年底,国内商品环氧乙烷产能408.5万吨/年,产量238万吨,同比增长7.2%。随着产能释放,2015~2016年环氧乙炫产能增长率达到峰值。2016年后产能增长将得到抑制,下游产品的深度开发应用将成为拉动环氧乙烷需求增长的动力。环氧乙烷常温常压下为无色易燃气体,低温时是无色易流动液体。化学性质非常活泼,能与许多化合物发生开环加成反应。大部分的环氧乙烷被用于制造其他化学品,主要用来生产乙二醇,乙二醇主要用途是生产聚酯聚合物,也被用作汽车冷却剂及防冻剂,其他用于生产乙氧基化合物、乙醇胺、乙二醇醚、亚乙基胺、二甘醇、三甘醇、多甘醇、羟乙基纤维素、氯化胆碱、乙二醛、乙烯碳酸酯等下游产品。一、供应分析与展望2016年,国内环氧乙烷总产能743万吨/年。其中,商品环氧乙烷总产能达到408.5万吨/年。新增装置为扬州化工园区远东联石化(扬州)有限公司投资兴建的年产40万吨环氧乙烷项目,其产能占全行业的10%,是环氧乙烷产能最大生...  (本文共3页) 阅读全文>>