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直接甲醇燃料电池:高分散高负载铂基电催化剂的制备规律研究

担载型高载量的铂基催化剂被广泛用作直接甲醇燃料电池的阴阳极电催化材料。本论文以探索该类催化剂的制备新方法为主,考察了各种不同制备参数对催化剂金属分散度及形貌的影响,并通过原位及非原位的手段表征了催化剂制备过程中反应体系的变化,从而理解制备过程的反应机理及金属粒子形成、长大及与载体的相互作用机理。在此基础上,比较性的研究了新方法制备的铂基催化剂与同型的商品催化剂的金属粒径、形貌、电化学活性及稳定性。最后还初步探索了Pt-MO_2C/C、Pt-MoP/C及PtRu-MoP/C催化剂作为新型阳极电催化材料的可能性。制备参数的考察结果表明,反应体系的pH值、还原温度、加水量及其顺序、浸渍时间及其光照对多元醇还原法所制催化剂的金属粒径及形貌有较大影响。采用该方法,通过调变制备条件,可将所制催化剂的金属粒径有效控制在各种不同的纳米尺寸。对制备过程的表征结果表明,绝大多数金属粒子首先在溶液相中形成,通过加入沉降剂后,因静电作用而沉降于炭载体的  (本文共179页) 本文目录 | 阅读全文>>

天津大学
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质子交换膜燃料电池Pt/C电催化剂和膜电极的研究

质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有高效和洁净等突出优点,是最有发展前途的一种电池,可广泛用于移动电源和便携式电源。目前普遍采用的Pt/C电催化剂以及膜电极(MEA),作为PEMFC的关键材料与技术,其价格昂贵且性能有限,成为制约PEMFC实现产业化和商业化的主要因素,所以对PEMFC电催化剂以及膜电极的研究,具有重要的实用价值和理论意义。本文提出和研究了制备Pt/C电催化剂的一种新型反胶束法。由于采用更为科学的工艺路线,可以制得粒径细小、分布均匀、结晶度较低和电催化活性更高的Pt晶粒,而且与原工艺相比,所制备的Pt/C电催化剂的实用性能显著提高。采用多种先进的测试方法,对反胶束体系的形成、Pt/C电催化剂的制备以及表征进行了全面的研究和优化。重点考察和研究了该方法的关键技术和影响因素,包括表面活性剂的种类、水与表面活性剂的摩尔比、表面活性剂的浓度、H2PtCl6水溶液的浓度、还原反应方式等对所制备的Pt/C电催化剂的物理化学性...  (本文共160页) 本文目录 | 阅读全文>>

华南理工大学
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SOFC阳极甲烷直接氧化电催化剂的研究

本论文通过对甲烷直接转化型SOFC电极的设计、制备、活性测试、表征以及单电池组装、电池性能评价等一系列工作,对甲烷在SOFC中的直接应用进行了较深入的研究。参照多相催化剂的设计原则以及SOFC电极的特定要求提出电催化剂设计主要基于以下几个原则:(1)甲烷氧化活性;(2)材料的离子-电子双重电导性能:(3)适当结构的选择。提出适宜甲烷直接转化型SOFC阳极电催化剂组成——La等稀土元素修饰的Cu-Ce-Zr体系。在催化剂设计过程中对各组分之间的相互作用也进行了详细评述。采用浸渍法、共沉淀法、溶胶-凝胶法、溶胶-凝胶法&浸渍法等四种方法制备了催化剂,发现溶胶-凝胶法和共沉淀法在活性和选择性最高,这是因为这两种方法制备的催化剂中立方、四方晶相比重高于浸渍法,Cu分散度更高,颗粒更微细。对催化剂中CeO_2含量的影响进行了研究,催化剂活性随CeO_2含量增大而升高,TPR和XPS分析发现,催化剂中CeO_2含量增大,有利于增大Cu在载体...  (本文共125页) 本文目录 | 阅读全文>>

中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)

直接醇类燃料电池阳极铂基电催化剂的研究

直接乙醇燃料电池除具有功率密度高、操作简单、携带方便等特点外,其独特的优势是乙醇是一种价廉易得的可再生绿色燃料。然而,乙醇电氧化的复杂性使得探索高效乙醇电氧化催化剂成为一项具有挑战性的工作。本文采用三种方法制备了PtSn/C催化剂,并对制备条件进行了优化。考察了不同Sn前体、Pt/Sn比例、还原温度及后处理气氛对乙醇催化活性的影响。通过XRD和分析电镜研究了PtSn/C和PtRu/C催化剂结构的不同,并将其结构与催化氧化乙醇的活性进行了关联。在对SnO_2纳米粒子粒径可控的基础上,设计并制备了三种具有不同微观结构—表层富铂、表层富锡及铂锡合金纳米粒子,并采用紫外可见光谱、红外光谱、分析电镜、X光能谱、X射线衍射等技术对催化剂进行了深入研究。电化学及单池性能测试结果表明,表层富铂的PtSn纳米粒子对乙醇电氧化具有更好的催化活性,其作为阳极催化剂的直接乙醇燃料电池单池性能达到80mW cm~(-2),比相同操作条件下文献报道的最高值...  (本文共176页) 本文目录 | 阅读全文>>

中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)

质子交换膜燃料电池抗CO电催化剂的研究

PtRu/C催化剂是目前应用最广泛的质子交换膜燃料电池(PEMFCs)抗CO阳极电催化剂,但其性能仍不能满足PEMFCs商业化的要求。本论文从载体、活性组分和制备方法等三个方面对PEMFCs抗CO电催化剂进行了系统研究。首先,以多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体制备了PtRu/MWCNTs催化剂,利用N2吸附、TEM、XRD、ICP、FTIR和TPD-MS等多种表征手段,深入研究了载体经不同浓度H_2O_2处理以及制备催化剂所用溶剂(乙二醇和水)对催化剂的担载量和粒子分散性以及电池抗CO性能的影响,首次提出了溶剂极性和碳纳米管表面化学相结合是最重要的影响因素,并通过直接测量载体在溶剂中的润湿热以及载体表面含氧官能团进行了验证。其次,开发了微波辅助乙二醇还原并热处理的方法制备了PtRuIr/C和PtRuNi/C催化剂。CO溶出伏安、单电池评价和阳极进出口气体气相色谱分析等测试表明,两者具有很高抗CO氢氧化活性。在与采用相同方法制备...  (本文共141页) 本文目录 | 阅读全文>>

中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)

直接甲醇燃料电池电催化剂稳定性研究

直接甲醇燃料电池(DMFC)具有能量密度高、燃料资源丰富及存储方便等优点,在移动设备供电等领域应用前景广阔。电池的稳定性和运行寿命对于产业化意义重大,影响稳定性的因素很多,表现错综复杂,其中电催化剂的稳定性至关重要。本论文针对电催化剂的稳定性,对不同放电阶段的性能衰减、影响稳定性的主要因素及稳定性的改进等进行了研究。以单池放电试验考查了电池和催化剂性能随时间的变化。结果表明,催化剂粒径随放电时间的延长而增加;阳极催化剂的聚结程度低于阴极,其重要原因在于阳极催化层中钌氧化物或水合氧化物对铂微晶聚结的抑制作用;催化剂的电化学表面积损失率高于比表面积损失率;阳极催化剂中部分钌由阳极透过聚合物电解质膜迁移至阴极,导致催化剂和电池性能的衰减。考查了温度、电位、中间产物及杂质等因素对电催化剂稳定性的影响。结果表明,温度和电极电位的升高加速催化剂粒子的聚结;高温放电时铂钌催化剂的合金化程度有所提高;高电位加速铂钌催化剂中钌的流失;电位波动对电...  (本文共138页) 本文目录 | 阅读全文>>