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聚合物/介孔分子筛新型复合材料的制备及材料结构与性能研究

介孔分子筛(Mesoporous Molecular Sieve)是近十年来材料研究领域的热点之一,其独特的结构特征及性质在于具有长程有序的孔结构、孔径分布窄并可以调变、高孔隙率、大比表面积以及表面含端羟基等。作为新型的无机材料,介孔分子筛的研究主要集中于催化剂、吸附剂以及载体材料等方面,尤其是在利用其空旷的孔道结构负载金属催化剂以及有机分子方面,受到了化学家的重视。但相比之下,利用介孔分子筛的结构特点,将其作为一种无机填充材料,开展聚合物/介孔分子筛复合材料的研究开展得还很少。本文从介孔分子筛的结构特征出发,结合聚合物填充改性原理,利用自行合成的具有不同结构的介孔分子筛与聚合物单体原位聚合,制备了多种不同特点的聚合物/介孔分子筛复合材料,并根据复合材料的各种物理性能,提出了新的“无机—有机互穿网络”结构模型和增强机理。本文首先利用超声波技术合成了具有规则孔道结构,大比表面积(~1000m~2/g)、大孔容(~0.9m~3/g)  (本文共141页) 本文目录 | 阅读全文>>

复旦大学
复旦大学

多头季铵盐表面活性剂导向下新结构介孔分子筛的合成与表征

介孔分子筛具有大的可控孔径和高的比表面积,在催化剂、分离、光电磁学以及纳米科学等方面有很多潜在的应用。自1992年以来,人们应用表面活性剂同无机硅物种之间的协同组装合成了具有不同结构(立方、六角、层状或蠕虫状)的各种二氧化硅介孔材料(包括M41S、SBA-X (1-16)、HMS、MSU)。由于不同结构的介孔分子筛具有不同的物理性能,因而开辟新的合成路线,探索新型结构的介孔分子筛的合成一直是材料科学家们孜孜以求的目标。在导向合成介孔分子筛的过程中,表面活性剂的性质起着决定性的作用,亲水头基的大小、形状和电荷对它们在水溶液中的聚集形态和性质起关键的因素,直接影响它同无机物种前驱体之间的相互作用力。因此,为合成具有新型结构和功能的介孔分子筛,促使我们精心设计并合成具有新型结构和性能的表面活性剂。本论文选择新型多头季铵盐表面活性剂导向下新结构介孔分子筛的合成这一课题为研究内容,结合有机化学与表面活性剂化学以及溶胶-凝胶化学,利用多种现...  (本文共161页) 本文目录 | 阅读全文>>

武汉大学
武汉大学

有机官能化介孔分子筛固载金属配合物:设计、合成及催化作用

介孔分子筛因其独特的织构性能在化工生产、环境保护、新型材料、生命科学等领域有着广泛的应用前景,显示了极大的开发价值,引起了人们广泛关注。均相催化剂多相化是实现均相催化过程环境友好生产的有效途径,介孔分子筛的出现毫无疑问为均相催化剂的多相化提供了契机,成为人们所关注的焦点之一。本文在合成介孔分子筛的基础上,从有机官能化介孔分子筛的分子设计角度,将可进一步功能化或有配位功能的有机基团引入到介孔分子筛的孔道内,制备出一系列有机官能化介孔分子筛。金属配合物通过配位作用而固载在有机官能化的介孔分子筛的孔道内,制备出新型的Heck反应催化剂和环氧化多相催化剂,并考察其催化性能。正如研究表明,通过硅氧烷与介孔分子筛表面的硅羟基反应是常见的键连有机基团的方法,但表面仍会剩余较多的硅羟基,硅羟基的存在会严重影响到介孔分子筛表面性质及催化活性,为此笔者提出采用混合的三氯化硅烷一步硅烷化介孔分子筛,在孔道内同时引入可进一步功能化的氯丙基或氯苄基和疏水...  (本文共122页) 本文目录 | 阅读全文>>

南京理工大学
南京理工大学

高稳定性介孔分子筛的合成、表征与催化性能的研究

介孔分子筛由于其大的比表面积,一维线性孔道分布均匀,其孔径可在1.5~10nm调变等优点,在多相催化、大分子物质的吸附与分离等领域有广阔的应用前景,自问世以来引起了人们极大的兴趣。但是介孔分子筛的(水)热稳定性低,限制了介孔分子筛的实际应用。本文的主要研究目的就是为了寻找合成高(水)热稳定性介孔分子筛的合成方法,并对介孔分子筛进行表征和催化性能的研究。本文提出了两步法合成高稳定性介孔分子筛的合成方法,并且采用两步法合成出了(水)热稳定性较高的含Co、Ni的介孔分子筛。提出了将层状材料引入介孔分子筛孔壁来提高介孔分子筛(水)热稳定性的方法,以含Ni皂石为前驱物合成出了高(水)热稳定性的含Ni介孔分子筛,以天然粘土为原料合成出高(水)热稳定性的介孔分子筛。水热法合成出了介孔TiO_2分子筛。采用XRD、FT-IR、TEM、TPR、AFM、TG/DSC、比表面积孔径测定以及元素分析的实验方法对所合成的介孔分子筛进行了表征。结果表明:采...  (本文共209页) 本文目录 | 阅读全文>>

《石油化工》2017年06期
石油化工

介孔分子筛孔道内乙烯、丙烯聚合反应研究进展

聚乙烯(PE)、聚丙烯及乙烯、丙烯的共聚物是世界上产量最大的合成树脂,六十年来一直是学术界与工业界重点关注的研发领域[1]。尽管普通聚烯烃质量轻、绝热、耐候、力学性能优异,但仍存在相对分子质量偏低、与极性填料相容性差等不足,综合性能尚有很大的提升空间。齐格勒-纳塔催化剂经过几代发展,已无聚合物脱灰与造粒等问题[2],但多活性中心却难以保证聚烯烃性能的均一。自从甲基铝氧烷(MAO)发明以来[3],茂金属、后茂金属与非茂金属不断涌现[4-12]。这些单活性中心催化剂,尤其后过渡金属(LTM)催化剂,甚至能催化极性单体聚合[13-17]。此外,这类LTM配合物能在水乳液[18-22]或超临界CO2中催化聚合反应[23-24]。新型烯烃聚合催化剂的研发虽然取得巨大成功,但采用其他手段综合改进聚合工艺并提高聚合物性能的探索依然方兴未艾。多数工业化单活性中心烯烃聚合催化剂必须负载于某些载体上[25-26]。用气相或淤浆聚合工艺制备高密度或高...  (本文共6页) 阅读全文>>

《石油炼制与化工》2017年09期
石油炼制与化工

盐酸用量对Al-SBA-15介孔分子筛性质和加氢裂化性能的影响

加氢裂化是生产中间馏分油的重要技术手段,具有原料适应性强、产品方案灵活且质量高、液体产品收率高等特点[1]。但是随着全球原油的重质化,传统的以Y分子筛为载体的加氢裂化催化剂因受到孔径的限制,使得大分子反应物不能充分接触到分子筛内部的活性位;同时裂化产物也不能及时地扩散出孔道,造成了二次裂化,降低了目标产物的选择性[2-3]。而介孔分子筛SBA-15具有较大的比表面积,孔径连续可调,水热稳定性和热稳定性较好,是高度有序的二维六角结构[4-6],能够很好地适应裂化原料重质化的趋势,在催化领域被人们广泛关注。但是,介孔分子筛SBA-15的纯二氧化硅骨架中,表面的硅羟基基团不具有酸性,且在酸催化反应中活性较弱[7],这在很大程度上限制了其工业应用,因此对介孔分子筛SBA-15进行化学改性成为研究的热点。为了使介孔分子筛SBA-15具有更高的催化活性,需要将铝原子引入到介孔骨架中,这样可以显著提高介孔分子筛SBA-15的酸性。目前,有2种...  (本文共7页) 阅读全文>>