分享到:

聚合物/介孔分子筛新型复合材料的制备及材料结构与性能研究

介孔分子筛(Mesoporous Molecular Sieve)是近十年来材料研究领域的热点之一,其独特的结构特征及性质在于具有长程有序的孔结构、孔径分布窄并可以调变、高孔隙率、大比表面积以及表面含端羟基等。作为新型的无机材料,介孔分子筛的研究主要集中于催化剂、吸附剂以及载体材料等方面,尤其是在利用其空旷的孔道结构负载金属催化剂以及有机分子方面,受到了化学家的重视。但相比之下,利用介孔分子筛的结构特点,将其作为一种无机填充材料,开展聚合物/介孔分子筛复合材料的研究开展得还很少。本文从介孔分子筛的结构特征出发,结合聚合物填充改性原理,利用自行合成的具有不同结构的介孔分子筛与聚合物单体原位聚合,制备了多种不同特点的聚合物/介孔分子筛复合材料,并根据复合材料的各种物理性能,提出了新的“无机—有机互穿网络”结构模型和增强机理。本文首先利用超声波技术合成了具有规则孔道结构,大比表面积(~1000m~2/g)、大孔容(~0.9m~3/g)  (本文共141页) 本文目录 | 阅读全文>>

武汉大学
武汉大学

有机官能化介孔分子筛固载金属配合物:设计、合成及催化作用

介孔分子筛因其独特的织构性能在化工生产、环境保护、新型材料、生命科学等领域有着广泛的应用前景,显示了极大的开发价值,引起了人们广泛关注。均相催化剂多相化是实现均相催化过程环境友好生产的有效途径,介孔分子筛的出现毫无疑问为均相催化剂的多相化提供了契机,成为人们所关注的焦点之一。本文在合成介孔分子筛的基础上,从有机官能化介孔分子筛的分子设计角度,将可进一步功能化或有配位功能的有机基团引入到介孔分子筛的孔道内,制备出一系列有机官能化介孔分子筛。金属配合物通过配位作用而固载在有机官能化的介孔分子筛的孔道内,制备出新型的Heck反应催化剂和环氧化多相催化剂,并考察其催化性能。正如研究表明,通过硅氧烷与介孔分子筛表面的硅羟基反应是常见的键连有机基团的方法,但表面仍会剩余较多的硅羟基,硅羟基的存在会严重影响到介孔分子筛表面性质及催化活性,为此笔者提出采用混合的三氯化硅烷一步硅烷化介孔分子筛,在孔道内同时引入可进一步功能化的氯丙基或氯苄基和疏水...  (本文共122页) 本文目录 | 阅读全文>>

吉林大学
吉林大学

介孔分子筛纤维的模板合成及功能材料的组装研究

近来,对于介孔分子筛形貌的研究引起了人们的注意。在很多应用中,不仅要求控制介孔分子筛的纳米级的介孔结构,而且要求控制其微米级的形貌。大量具有特定形貌的分子筛,如膜、球、纤维和管已经有所报道。中空的或者是实心的介孔分子筛纤维由于结合了有序的介孔及大的长径比,在光学器件、纳米流体管道、以及用作化学物质的主体等方面有潜在的应用价值。合成介孔分子筛纤维一般采用均相或两相的直接合成方法。均相合成通常是用稀释的二氧化硅—表面活性剂溶液作为反应物,所得到的纤维随反应条件的不同,其直径范围很大。两相法利用了油—水界面,在酸性条件下反应,所得到的纤维有类似于单晶的结构,其直径为1~40微米。目前介孔分子筛纤维的制备存在三个主要问题:1.影响因素较多,难以分别对介孔的结构和产物的形貌进行控制。2.产物为单分散的,纤维没有形成有序排列。3.产物的直径、长度分布范围较广。我们将介孔相的自组装和模板法结合起来得到了一种新的制备平行排列的介孔分子筛纤维阵列...  (本文共136页) 本文目录 | 阅读全文>>

华东师范大学
华东师范大学

含钛分子筛材料:新分子筛、新合成方法及其催化性能

含氧有机化合物是石油化工和精细化工领域非常重要的中间体,然而其制备工艺急需绿色化改进,以环境友好的绿色化学和化工过程取代环境负荷高和能耗大的非催化以及计量化学反应过程。含钛分子筛,作为优良的烃类选择性氧化催化材料,一直为催化材料研究者关注的研究对象。然而,性能稳定的高活性TS-1分子筛制备的困难和分子筛成本昂贵的问题严重制约了TS-1分子筛的进一步工业化应用;同时,TS-1分子筛因孔径大小的制约不能满足大分子反应的要求。鉴于此,本课题首先以TS-1为研究对象,解决其在工业化应用中的问题;然后,以满足大分子反应要求为主线,进行新分子筛、新合成方法及分子筛结构与催化性能的关系的研究,开发结构稳定、高活性、高选择性的催化氧化分子筛材料。主要内容包括:第一部分,首先,针对催化性能稳定TS-1分子筛难以工业生产的问题,在充分理解影响TS-1分子筛催化性能因素的基础上,进行工业生产工艺条件优化,实现了催化性能稳定的TS-1分子筛的工业化规模...  (本文共162页) 本文目录 | 阅读全文>>

华东师范大学
华东师范大学

介孔分子筛的功能化修饰及其催化性能研究

分子筛的修饰改性技术,如骨架掺杂、离子交换、浸渍负载催化活性物种等可以在分子筛中引入催化活性中心或改善分子筛的催化性能,功能化修饰的分子筛结合了溶液中均相催化剂和分子筛作为异相催化剂的优点,所以介孔分子筛的功能化修饰为设计、合成功能优异的多相催化剂创造了可能的机会。选择不同的前驱体和制备方法,可以得到不同物种结构的活性组份,通过对不同方法得到活性组份的结构分析和催化性能测试,不仅可以对催化剂的制备条件进行优化,还可以进一步获得催化活性中心的催化性能与其结构和制备方法相关联的信息,寻求在原子和分子水平上对催化剂进行设计的途径。SBA-15分子筛是新近报道的一类介孔分子筛,由于其与MCM-41相比,具有更大的孔径和更高的水热稳定性,因此其吸引了众多研究者的兴趣。但是由于SBA-15是在强酸性条件下合成的,在酸性条件下,金属离子易于溶解于溶液中,不能与硅共沉淀进入分子筛的骨架,因此关于过渡金属取代的SBA-15的报道较少。因此,在对文...  (本文共151页) 本文目录 | 阅读全文>>

大连理工大学
大连理工大学

介孔分子筛催化脂肪醇乙氧基化反应

乙氧基化反应是指环氧乙烷与含活泼氢的化合物之间的逐级加成的反应。传统的乙氧基化催化剂是溶于液相的酸或碱,产品的分子量分布较宽,副产物较多。近年来各种铝镁复合物,水滑石等固体催化剂被用于催化乙氧基化反应,取得了较好的窄分布效果,但反应温度过高,催化剂活性相对较差。本论文工作主要是制备不同形态的介孔分子筛催化剂,分别用于催化脂肪醇乙氧基化反应。1.催化剂的制备(1)合成硅基Al-MCM-41、La-MCM-41、Al-La-MCM-41介孔分子筛以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,乙二胺为碱性介质,水热法合成了低硅铝、硅镧摩尔比的Al-MCM-41,La-MCM-41和Al-La-MCM-41介孔分子筛。同时以氯代十六烷基吡啶(CPC1)和壬基酚聚氧乙烯醚(TX-100)为复合模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,以盐酸为介质水热法合成了纯硅MCM-41及Al-MCM-41,La-MCM-41介...  (本文共141页) 本文目录 | 阅读全文>>