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分子筛膜的制备和新型分子筛膜反应器

近年来,分子筛膜越来越受人关注。分子筛膜可用于高温高压等苛刻环境;膜的孔径均一,可提供很高的分离选择性,规则的孔道结构又能保证气体快速扩散。除了可以应用于气体分离外,还能与催化剂一起或单独由分子筛膜本身构成膜反应器,使反应过程与扩散同时进行,从而提高反应的转化率或选择性,也是分子筛膜的一个重要应用方向。MFI型分子筛作为催化剂的甲苯歧化、用甲醇使甲苯烷基化和二甲苯异构化制对二甲苯等反应是分子筛择形催化的重要实例。对位选择性可达90%以上。然而高选择性却以牺牲转化率为代价的(转化率仅为20~30%),大量的原料需要循环使用,造成设备投资的增加和能耗增加。本文以James WeiP[117]P所建立的高对位选择性反应动力学模型为基础,提出了一种新型催化膜反应器的模型,并进行了数学模拟。证实了采用死端模型的改性ZSM-5分子筛催化膜反应器,通过把反应物与产物的分离,降低产物端压力,能在甲苯的转化率接近100%的情况下,对位选择性仍保持  (本文共103页) 本文目录 | 阅读全文>>

天津大学
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MFI型取向分子筛膜的制备与应用

分子筛膜具有可调控的微孔结构、可调变的催化活性、优良的稳定性,被广泛应用于分离、催化、光电材料、化学传感器等诸多领域。MFI型分子筛具有三维孔道结构,孔径约为0.55 nm,适于分离许多重要的工业原料;且具有优良的择形催化性能,可以催化大多数C6以下烃类物质的部分氧化反应,因而MFI型分子筛膜是最具开发潜力的分子筛膜之一。由于MFI型分子筛具有各向异性的孔道结构,其不同取向分子筛膜内的纳米级孔道结构的差异较大,会严重影响分子筛膜的分子筛分效果和催化性能,因而近年来MFI型取向分子筛膜的制备与应用越来越受到人们的重视。本文以纯硅MFI型取向分子筛膜和含过渡金属杂原子的Fe-MFI型取向分子筛膜的制备为核心,重点研究了分子筛膜微观纳米结构的差异对其宏观分离性能和催化作用的影响。首先考察了多孔载体表面结构和化学性质对原位合成纯硅MFI型分子筛膜的影响,证实分子筛膜的取向和完备性主要受载体表面化学性质影响。采用壳聚糖进行表面化学改性可使...  (本文共156页) 本文目录 | 阅读全文>>

华南理工大学
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梯度多孔分子筛膜材料的制备及应用研究

随着全球经济的迅速发展,石化、化工和室内装饰等行业生产过程中产生的挥发性有机化合物(VOCs)的排放量日益加剧,对人类健康及环境安全的危害也日趋严重。空气中VOCs的脱除方法有很多种,主要包括吸附、催化氧化和高温焚烧等处理技术。其中,固定床吸附法和催化燃烧法具有操作简单、能耗低及净化效率高等优点,在脱除空气中VOCs领域得到广泛的应用。然而,传统固定床吸附器/反应器一般是由颗粒或粉末状吸附剂/催化剂装填而成,普遍存在接触效率低、传质传热阻力大及床层压降大等缺点。设计并制备一类新型结构化分子筛膜吸附/催化材料,有效强化传热传质,提高接触效率、吸附及反应速率,是一项具有实际工程应用价值的前沿性课题。本文设计并研究了梯度多孔ZSM-5分子筛膜吸附/催化剂材料的制备、表征及其在脱除空气中低浓度VOCs中的应用,探讨了结构化固定床吸附器/反应器的吸附/反应动力学。首先,研究了纸状多孔烧结不锈钢微纤(PSSF)载体的制备工艺。以质量比为2:...  (本文共195页) 本文目录 | 阅读全文>>

华南理工大学
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脱除空气中低浓度CO和NO_x分子筛催化剂的制备与应用研究

随着世界经济的快速发展,空气污染问题日益突出,其中包括一氧化碳(CO)和氮氧化物(NO_x)在内的有害气体排放量日益加剧,对环境和人体健康带来重大威胁。CO的脱除方法主要有吸附法、催化氧化法和溶剂吸收法。其中催化氧化法具有操作简单、能耗低和效率高等优点,因此应用广泛。然而,传统的固定床催化反应器内部装填颗粒或粉末催化剂,存在接触效率低、床层压降大、传质传热阻力大等一系列缺点。设计并制备新型具有高空隙率的结构化分子筛膜催化材料,有效强化传质传热、提高接触效率和反应速率,是一项具有工程应用前景的前沿性课题。而空气中NO_x的脱除方法主要有选择性催化还原法和选择性非催化还原法。而选择性催化还原法因效率高和能耗低已广泛应用。然而传统钒基催化剂的操作温度窗口较窄、水热老化稳定性差、毒性高。设计一种新型具有较宽操作温度窗口、良好水热老化稳定性且环境友好型的催化剂也是一项前沿性课题。首先,研究了在纸状多孔烧结不锈钢纤维载体(PSSF)上LTA...  (本文共249页) 本文目录 | 阅读全文>>

太原理工大学
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以膜反应器制备碳酸二苯酯的研究

聚碳酸酯(PCs)是一种应用很广泛的工程热塑料,具有很好的机械强度和绝缘性能。采用双酚A与碳酸二苯酯(DPC)在熔融状态下聚合为PCs是生产PCs最重要的过程,而制备DPC的最优方法为碳酸二甲酯(DMC)与苯酚的酯交换反应。该酯交换反应由于受到热力学的限制,转化率非常低。本实验采用反应与分离耦合的方法来解决这个问题,以介孔分子筛Ti-HMS-1为催化剂,分别以NaY分子筛膜和Silicate-1分子筛膜为分离膜,在膜反应器中实现该酯交换反应。采用XRD、SEM、TEM、FT-IR和UV-Vis等表征手段对所合成的分子筛及分子筛膜进行了表征。结果如下:(1)采用未完全晶化的TS-1前驱体作为硅源和钛源,以十二胺为结构导向剂,在室温条件下合成了含微孔结构单元的纯介孔分子筛Ti-HMS-1。首次采用Ti-HMS-1分子筛粉末为催化剂,催化苯酚与碳酸二甲酯(DMC)合成碳酸二苯酯的反应,产物甲基苯基碳酸酯(MPC)和DPC总选择性可达9...  (本文共70页) 本文目录 | 阅读全文>>

华南理工大学
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VOCs在微纤复合分子筛膜催化材料上催化燃烧性能研究

随着社会经济的快速发展,石油化工、交通运输和室内垃圾等方面产生的挥发性有机化合物(VOCs)日益增加,其大量排放对生态环境和人类健康造成重大威胁。目前,净化处理VOCs的方法有很多种,包括冷凝法、吸收法、膜分离法、吸附法、热焚烧法、催化燃烧法和生物降解法等。其中,催化燃烧法具有操作简单、净化效率高和环境污染小等优点而被广泛应用于空气中低浓度VOCs的脱除。然而,由颗粒或粉末型催化材料装填而成的传统固定床反应器普遍存在传质传热阻力大、床层压降大及接触效率低等缺点,如何制备一种新型的结构化分子筛膜催化材料应用于VOCs的催化燃烧,降低传质传热阻力和床层压降、提高接触效率,是一项前沿性的研究课题。本文选择异丙醇为反应体系,系统地研究了微纤复合分子筛膜催化剂Co/ZSM-5/PSSF、Mn/ZSM-5/PSSF和Co-Mn/ZSM-5/PSSF的制备工艺、表征以及对异丙醇的催化燃烧性能,探讨异丙醇在结构化分子筛膜反应器上的反应动力学。首...  (本文共103页) 本文目录 | 阅读全文>>