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质子交换膜燃料电池Pt/C电催化剂和膜电极的研究

质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有高效和洁净等突出优点,是最有发展前途的一种电池,可广泛用于移动电源和便携式电源。目前普遍采用的Pt/C电催化剂以及膜电极(MEA),作为PEMFC的关键材料与技术,其价格昂贵且性能有限,成为制约PEMFC实现产业化和商业化的主要因素,所以对PEMFC电催化剂以及膜电极的研究,具有重要的实用价值和理论意义。本文提出和研究了制备Pt/C电催化剂的一种新型反胶束法。由于采用更为科学的工艺路线,可以制得粒径细小、分布均匀、结晶度较低和电催化活性更高的Pt晶粒,而且与原工艺相比,所制备的Pt/C电催化剂的实用性能显著提高。采用多种先进的测试方法,对反胶束体系的形成、Pt/C电催化剂的制备以及表征进行了全面的研究和优化。重点考察和研究了该方法的关键技术和影响因素,包括表面活性剂的种类、水与表面活性剂的摩尔比、表面活性剂的浓度、H2PtCl6水溶液的浓度、还原反应方式等对所制备的Pt/C电催化剂的物理化学性  (本文共160页) 本文目录 | 阅读全文>>

华南理工大学
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SOFC阳极甲烷直接氧化电催化剂的研究

本论文通过对甲烷直接转化型SOFC电极的设计、制备、活性测试、表征以及单电池组装、电池性能评价等一系列工作,对甲烷在SOFC中的直接应用进行了较深入的研究。参照多相催化剂的设计原则以及SOFC电极的特定要求提出电催化剂设计主要基于以下几个原则:(1)甲烷氧化活性;(2)材料的离子-电子双重电导性能:(3)适当结构的选择。提出适宜甲烷直接转化型SOFC阳极电催化剂组成——La等稀土元素修饰的Cu-Ce-Zr体系。在催化剂设计过程中对各组分之间的相互作用也进行了详细评述。采用浸渍法、共沉淀法、溶胶-凝胶法、溶胶-凝胶法&浸渍法等四种方法制备了催化剂,发现溶胶-凝胶法和共沉淀法在活性和选择性最高,这是因为这两种方法制备的催化剂中立方、四方晶相比重高于浸渍法,Cu分散度更高,颗粒更微细。对催化剂中CeO_2含量的影响进行了研究,催化剂活性随CeO_2含量增大而升高,TPR和XPS分析发现,催化剂中CeO_2含量增大,有利于增大Cu在载体...  (本文共125页) 本文目录 | 阅读全文>>

中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)

直接醇类燃料电池阳极铂基电催化剂的研究

直接乙醇燃料电池除具有功率密度高、操作简单、携带方便等特点外,其独特的优势是乙醇是一种价廉易得的可再生绿色燃料。然而,乙醇电氧化的复杂性使得探索高效乙醇电氧化催化剂成为一项具有挑战性的工作。本文采用三种方法制备了PtSn/C催化剂,并对制备条件进行了优化。考察了不同Sn前体、Pt/Sn比例、还原温度及后处理气氛对乙醇催化活性的影响。通过XRD和分析电镜研究了PtSn/C和PtRu/C催化剂结构的不同,并将其结构与催化氧化乙醇的活性进行了关联。在对SnO_2纳米粒子粒径可控的基础上,设计并制备了三种具有不同微观结构—表层富铂、表层富锡及铂锡合金纳米粒子,并采用紫外可见光谱、红外光谱、分析电镜、X光能谱、X射线衍射等技术对催化剂进行了深入研究。电化学及单池性能测试结果表明,表层富铂的PtSn纳米粒子对乙醇电氧化具有更好的催化活性,其作为阳极催化剂的直接乙醇燃料电池单池性能达到80mW cm~(-2),比相同操作条件下文献报道的最高值...  (本文共176页) 本文目录 | 阅读全文>>

中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)

质子交换膜燃料电池抗CO电催化剂的研究

PtRu/C催化剂是目前应用最广泛的质子交换膜燃料电池(PEMFCs)抗CO阳极电催化剂,但其性能仍不能满足PEMFCs商业化的要求。本论文从载体、活性组分和制备方法等三个方面对PEMFCs抗CO电催化剂进行了系统研究。首先,以多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体制备了PtRu/MWCNTs催化剂,利用N2吸附、TEM、XRD、ICP、FTIR和TPD-MS等多种表征手段,深入研究了载体经不同浓度H_2O_2处理以及制备催化剂所用溶剂(乙二醇和水)对催化剂的担载量和粒子分散性以及电池抗CO性能的影响,首次提出了溶剂极性和碳纳米管表面化学相结合是最重要的影响因素,并通过直接测量载体在溶剂中的润湿热以及载体表面含氧官能团进行了验证。其次,开发了微波辅助乙二醇还原并热处理的方法制备了PtRuIr/C和PtRuNi/C催化剂。CO溶出伏安、单电池评价和阳极进出口气体气相色谱分析等测试表明,两者具有很高抗CO氢氧化活性。在与采用相同方法制备...  (本文共141页) 本文目录 | 阅读全文>>

中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)

直接甲醇燃料电池电催化剂稳定性研究

直接甲醇燃料电池(DMFC)具有能量密度高、燃料资源丰富及存储方便等优点,在移动设备供电等领域应用前景广阔。电池的稳定性和运行寿命对于产业化意义重大,影响稳定性的因素很多,表现错综复杂,其中电催化剂的稳定性至关重要。本论文针对电催化剂的稳定性,对不同放电阶段的性能衰减、影响稳定性的主要因素及稳定性的改进等进行了研究。以单池放电试验考查了电池和催化剂性能随时间的变化。结果表明,催化剂粒径随放电时间的延长而增加;阳极催化剂的聚结程度低于阴极,其重要原因在于阳极催化层中钌氧化物或水合氧化物对铂微晶聚结的抑制作用;催化剂的电化学表面积损失率高于比表面积损失率;阳极催化剂中部分钌由阳极透过聚合物电解质膜迁移至阴极,导致催化剂和电池性能的衰减。考查了温度、电位、中间产物及杂质等因素对电催化剂稳定性的影响。结果表明,温度和电极电位的升高加速催化剂粒子的聚结;高温放电时铂钌催化剂的合金化程度有所提高;高电位加速铂钌催化剂中钌的流失;电位波动对电...  (本文共138页) 本文目录 | 阅读全文>>

天津大学
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石墨化沥青基超细炭粉负载Pt基电催化剂的研究

直接甲醇燃料电池(DMFC)具有能量密度高、操作温度低等优点,尤其是使用液体燃料更能够降低DMFC系统装置的复杂性,因此被认为是便携式移动移动电源的首选。DMFC阳极主要是使用炭载铂或炭载铂合金作为电催化剂。但是,由于在阳极催化甲醇氧化脱H的过程会产生CO而吸附在催化剂的表面活性位上,从而降低了甲醇电氧化的速率。因此,制备高活性的阳极电催化剂是提高DMFC性能的关键因素之一。沥青基超细炭粉(PCSP)是在碳质中间相的成核和中间相小球体的形成过程中,从含有中间相球体的中间相沥青中分离中间相炭微球(MCMB)的同时获得了大量的粒径小于1.0μm的小的碳质颗粒,是碳质中间相球体形成和长大的构筑单元。除我们课题组外,还没有发现其它的关于对此类炭材料研究方面的相关报道。由于缺少对PCSP性质的深刻认识和实际应用方面的基础研究,MCMB工业化生产过程中生成了大量的PCSP副产品目前没有任何应用的价值。为了能够将PCSP加以有效利用、降低DM...  (本文共150页) 本文目录 | 阅读全文>>