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CO+H_2一段法合成汽油复合催化剂的研究 Ⅰ.分子筛的影响

1975年美国Mobil公司的研究者们采用新型分子筛HZSM一5实现了由甲醇制汽油的转化〔‘,“〕,该法(MTG法)的成功,导致了用两段催化剂自CO十HZ合成汽油的研究的出现,并在分子筛的酸性与产物选择性之间建立了一定联系〔3一5〕。他们认为正是由于ZSM一5的强酸性及独特的孔道结构使产物中富含芳烃的汽油馏分增多。Mobil公司又开发了多功能混合型催化剂,即将一个好的合成甲醇催化剂与一个分子筛结合,开发了从合成气直接合成汽油的改良F一T合成法。与F一T合成相比,其汽油馏分大大增加,汽油品质也得以改善。人们对此给予了极大的关注,从不同的角度对该反应的性能、产物选择性、转化机理进行了研究〔6一“〕。本文则以低压合成甲醇用Cu一Zn一Al催化剂与不同硅铝比的HZSM一5及本实验室合成的四种沸石分别组成四种复合催化剂,并对其催化性能、产物分布进行了测试。同时还利用NH3吸附的TPD谱表征了分子筛表面的酸性,得出了复合催化剂中分子筛酸性与...  (本文共5页) 阅读全文>>

《煤炭学报》1987年02期
煤炭学报

不同煤气化时硫酸钾和硫酸亚铁复合催化剂的研究

一、前言 碳和煤的催化气化研究已有近百年的历史,特别是七十年代以来,更为深入和广泛。某些碱金属催化剂可降低气化反应温度,所以既可以提高煤气中的甲烷含量,也可以使外热式气化方法得以实现,因此,煤的催化气化研究工作吸引了各国科学工作者。 大量的研究结果表明,碱金属是有效的催化剂,其中尤以钾和钠活性最好〔1,“〕,钾和钠的氢氧化物、碳酸盐的催化作用比硫酸盐和氯化物好。 美国EXxEN公司采用KZC仇作催化剂,在35atm和700℃条件下,加入25%的碳酸钾,以水蒸气作气化剂,制取以CH4为主的产品气。但由于碳酸钾的价格昂贵,所以能否找到更为有效、便宜的催化剂来代替碳酸钾,例如采用价廉的催化剂,一次利用,不再回收,将更有现实意义。基于这种思想,本工作研究了KZso汀Feso’复合催化剂。 本工作是在台式加压固定床微分反应器中,利用四种有代表性的气煤,在不同的气化条件下,系统的研究了K声04/FeSO4复合催化剂。 研究结果表明,在氧化条...  (本文共12页) 阅读全文>>

《天然气化工(C1化学与化工)》1988年04期
天然气化工(C1化学与化工)

合成气一段法合成汽油复合催化剂的研制和性能考察Ⅱ、催化剂的积炭与失活

一、前 、 目 我们曾报道,由合成气一步直接转化成汽油时(简称STG),采用由甲醇合成催化剂加少量助剂和ZSM一5分子筛组成的复合催化剂可生产高质量的汽油〔’一。反应机理表明,由合成气生成的甲醇可以在ZSM一5沸石分子筛上高效地转化为富含芳烃的汽油(简称MTG)。决定该反应进程和深度的主要因素是表面酸性和孔道结构。据报导“一4,在MTG过程中ZSM一5沸石的积炭是导致催化老化,失活的主要原因。积炭是一种受沸石孔道构型及尺寸制约的择形反-应,同时,沸石的酸性亦强烈地影响积炭。复合催化剂中ZSM一5沸石的积炭倾向是STG过程开发中要解决的关键问题之一,因此,深入研究复合催化剂中ZSM一5沸石的积炭与失活的关泉具有重要意义。 我们采用ESR方法〔“一“二及TPD技术研夭然气化工1985年第‘期究在STG反应过程中复合催化剂的积炭行为,以及催化剂上积炭、表面酸、催化剂活性变化的关联。二、试验部分ESR信号,其g值均约为2.00矛幻。积炭...  (本文共4页) 阅读全文>>

《天然气化工(C1化学与化工)》1988年01期
天然气化工(C1化学与化工)

合成气一段法合成汽油复合催化剂的研制和性能考察 Ⅰ.反应条件对催化活性和选择性的影响

一、前 -、舟 两 由于合成气合成汽油的反应具有较大的莽用价值和理论意义,多年来引起人们的广乏重视并开展了大量的研究。这方而的研究匕作已经历了几个不同的发展阶段。 2926年,Fischen和Tropsh在200℃%[J绮近常压的条件下,用K:CO3及Cu作为助越的铁、钻催化剂,由合成气合成高分子量的炎氢化合物,称为F一T合成〔‘几南非s二s。1玲合装置的建立是F一T工艺的最大成功。廷是,F一T合成产物的碳数分布很广,含犷直链脂肪烃、含氧化合物及少量芳烃,辛范值很低,未经重整不能作为动力i气油、“〕。勺此,人们试图寻找一种新的汽油合成途圣。 七十年代初,美国Mobil公司用择形性沸石分子筛ZSM一5(在常压和370℃左右具有很高的活性和选择性)使甲醇转化成高辛烷值汽油,称为M丁G法“,‘〕,已实现工业化。 继MTG法之后,开发了使用两段催化剂自合成气合成汽油的路线。第一段由合成气合成甲醇,甲醇脱水生成二甲醚(STD)扣第二段由二...  (本文共6页) 阅读全文>>

《南京理工大学学报(自然科学版)》1988年01期
南京理工大学学报(自然科学版)

低铂复合催化剂的研究

一、RlJ舌 当前汽车排放的气体是使城市空气污染的主要原因之一。汽车排放的有毒有害成分主要是一氧化碳(CO)、碳氢化合物(互CH)和氮氧化合物(NO、),此外还有铅、硫化合物和油烟等。其中ECH和NO、在紫外线照射下,经光学反应,生成了以臭氧和硝酸过氧化乙酞为主的过氧化物,并在一定的气象条件下形成光化学烟雾。因此,控制和减少汽车排放的各种有毒有害物质就成为环境保护的一个重要任务。 尽管现在控制汽车排气污染的途径较多,然而,催化净化法却仍然是主要方法。汽车排气’净化用催化剂虽然品种繁多,但从目前使用情况肴,主要是含有贵金属的载体催化剂。随着加6华东工学院学报1988年第1期汽车工业的迅速发展,对铂系金属的需用量越来越大,而铂系金属资源稀缺,价洛昂贵。因此,近年来减少催化剂铂用量乃至非贵金属催化剂的研制十分活跃。但稀土或浅金属催化剂其催化活性及使用寿命等方面都不及贵金属催化剂。本文研制的低铂复合氧化.型催化剂在铂用量仅为Kiruna...  (本文共6页) 阅读全文>>

《石油炼制与化工》1988年06期
石油炼制与化工

薄膜氧化试验(TFOUT)方法的建立

旋转氧弹仪经过改装后,采用NBs(美国国家标准局)的标准参照物1817a作为复合催化剂进行TF0uT氧化试验。该方法较理想地模拟了活塞环/气缸壁区域,油品在高温、窜气、呈薄膜状态的条件下所发生的氧化,因此,该法与M弓程序InD发动机试验结果有较好的相关性,(关联系数0.92)。我们考察了该法的准确性、重复性,都得到令人满意的结果,相对标准偏差在5%以内。我们选用了近十种有ID结果的油样进行试验,结果表明,TF0uT氧化诱导期与油品的lllD结果有...  (本文共1页) 阅读全文>>