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β沸石分子筛的合成进展

β沸石由Mobil公司的Wadlinger等于1967年首次合成[1],由于长期未能解决其结构测定问题,加上ZSM系列沸石的合成和成功应用,因此未能引起人们的足够注视。直至1988年J.B.Higgins[2]等揭示了其特有的三维结构特征,它是唯一一种具有交叉十二员环通道体系的高硅沸石,此后β沸石重新引起人们的浓厚兴趣。β沸石具有独特的拓扑结构和较高的硅铝比,因而在一系列催化反应中表现出良好的热稳定性、疏水性、耐酸性、抗结焦性和催化活性高、使用寿命长等,是十分重要的催化材料。近年来,β沸石迅速发展成为一种新型的催化材料,被广泛应用于加氢裂化、催化裂化、脱蜡、异构化、烷基化以及烷基转移反应等多种石油炼制及石油化工过程中。β沸石的另外一个研究的热点是纯晶型β沸石的合成。纯A晶型的β沸石是唯一一种手性结构的沸石,其很可能在手性选择吸附、不对称催化方面有广阔的应用前景。探索水热晶化β沸石一直是研究的主流,对β沸石合成的研究主要集中于以下...  (本文共4页) 阅读全文>>

黑龙江大学
黑龙江大学

β分子筛的改性及催化制备2-乙基蒽醌工艺开发

本文考察了不同结构的USY、ZSM-5、ZSM-12、Hβ沸石分子筛催化剂在催化2-(4'-乙基苯甲酰基)苯甲酸(BE酸)的脱水闭环反应中的催化性能,筛选出性能最佳的Hβ沸石催化剂,并对Hβ沸石分子筛催化BE酸脱水闭环反应的工艺条件进行了优化,适宜的反应条件为:反应温度为260 ℃、反应时间为2 h、催化剂用量为BE酸的28.6wt%。在该反应条件下,BE酸的转化率为95.4%,2-乙基蒽醌的选择性为96.9%。分别采用盐酸和磷钨酸对Hβ分子筛进行了酸脱铝改性,并通过XRD、N2物理吸附、SEM、NH3-TPD等手段对改性前后Hβ分子筛的结构和酸性进行了表征,考察了盐酸和磷钨酸浓度对分子筛结构和酸性的影响,并将酸脱铝改性后的Hβ分子筛用于催化BE酸脱水闭环合成2-乙基蒽醌反应。研究结果表明,酸脱铝改性脱除了分子筛中非骨架铝物种和部分骨架铝物种,降低了分子筛的酸强度,改变了分子筛中Br(?)nsted酸与Lewis酸中心的分布;在...  (本文共94页) 本文目录 | 阅读全文>>

吉林大学
吉林大学

金属离子改性分子筛催化多异丙苯烷基转移反应性能研究

异丙苯(IPB)是重要的有机化学品,主要用于合成苯酚、丙酮。工业上通常采用苯和丙烯液相烷基化反应来生成异丙苯,产物中存在二异丙苯(DIPB)(邻二异丙苯(o-DIPB)、间二异丙苯(m-DIPB)、对二异丙苯(p-DIPB))和三异丙苯(TIPB)等主要副产物。工业装置中通常将多异丙苯与苯进行烷基转移反应重新转化为异丙苯,以此来提高异丙苯的产率。现有研究集中在分子筛催化苯与二异丙苯烷基转移反应性能研究,苯与多异丙苯烷基转移的文献却报道很少。现有技术中存在三异丙苯转化率低的问题,因此三异丙苯的存在对烷基转移反应催化剂的结构与酸性提出了新的要求。除此之外,技术中还存在正丙苯含量超标、催化剂价格昂贵、烷基转移温度过高能耗物耗大等问题。目前未见用不同浓度硝酸铬离子交换改性的分子筛进行混合多异丙苯的烷基转移反应报道。本文在前人多异丙苯烷基转移实验的基础上,开展了不同浓度Cr改性处理的β和MCM-49分子筛制备,并研究了它们在混合多异丙苯烷...  (本文共95页) 本文目录 | 阅读全文>>

北京化工大学
北京化工大学

β沸石分子筛的合成、改性及表征

乙酸正丁酯是GB2760-86规定的允许使用的食用香料,同时,它在医药与涂料工业中还作为溶剂和萃取剂使用,因而它是化工生产中重要的有机原料。但是在工业过程中,它的合成是以浓硫酸作为催化剂的,这会造成反应后处理不便和环境污染。因而,绿色化学合成技术成为未来的发展趋势。p沸石是一种高硅大孔沸石,它的热稳定性、酸稳定性及其在催化方面的优越性使得关于p沸石的研究越来越多。本实验中,分别以二氧化硅和粗孔硅胶为硅源,采用表面润湿法,在水热条件下合成p沸石。结果表明,在此实验条件下,以二氧化硅为硅源的未能合成p沸石,而以粗孔硅胶为硅源的合成出结晶度较好的p沸石。以有机酸及其铵盐(含羟基个数不同,羧基个数相同)的溶液对p沸石进行改性,并研究其结构与酸性,通过乙酸正丁酯反应考察其酸催化活性。实验表明,由有机酸及其铵盐改性后,Hp沸石均保有其晶体结构,但是草酸类物质改性后,沸石的相对结晶度降低。有机酸铵盐改性后催化剂的酸催化性能考察也显示其具有良好...  (本文共72页) 本文目录 | 阅读全文>>

中国石油大学
中国石油大学

介孔—微孔复合分子筛负载的Ni-Mo-W加氢催化剂

本论文采用两步合成法,由微孔分子筛纳米簇组装合成了含有β分子筛次级结构单元的介孔-微孔复合分子筛(Mβ)。首先合成无碱体系β分子筛前驱体溶液(导向剂),然后用其与十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)组装介孔分子筛。系统考察了导向剂制备过程中晶化温度、晶化时间和投料Si/Al对介孔分子筛结构及性质的影响,成功制备出了具有强酸性、高水热稳定性的复合分子筛,并得出了最佳合成条件;采用XRD、BET、NH3-TPD、IR和Py-IR等分析手段对所合成的介孔分子筛进行表征,结果表明,成功地将β分子筛的次级结构单元引入到了介孔分子筛的孔壁中,从而提高了介孔分子筛的酸性和水热稳定性,且其酸强度与β沸石分子筛相当。鉴于介孔-微孔复合分子筛合成条件相对较为苛刻,制备过程中所用模板剂价格昂贵,以及热稳定性的问题。本论文首次采用分子筛次级结构单元(或称分子筛纳米簇)对氧化铝载体进行表面改性,分别考察了改性方法、分子筛纳米簇用量、分子筛Si/Al等条件对改...  (本文共109页) 本文目录 | 阅读全文>>

大连理工大学
大连理工大学

β沸石膜的制备及其分离催化性能的研究

沸石膜因其具有独特的物理化学性质以及与分子尺寸相近的孔道体系,故能耐高温、化学及生物侵蚀,可在分子级别上进行物质分离,实现催化分离一体化优点,兼具沸石分子筛与无机膜的特性,一直是无机膜领域研究的热点之一。β沸石是迄今为止唯一具有三维交叉孔道、十二元环且硅铝比在较大范围内可调的大孔沸石,它具有较强的热稳定性,较好的吸附性以及适度的酸性,因此,如果将β沸石制成膜,则会在膜分离与膜催化反应器上有着巨大的潜在应用。所以,开展β沸石膜的制备和应用研究,合成出性能优良的β沸石膜具有重要的意义。沸石膜研究的关键是对于具有高性能、低成本的沸石分子筛膜的制备。为此,本文首先采用传统路线的模板剂法详细考察了制备β沸石膜的条件,得出了β沸石膜的合成规律,然后在此基础上把导向剂法引入沸石膜的制备中,即在制备沸石膜的过程中,并不像传统的模板剂法那样直接在晶化液中加入大量的有机模板剂,而是首先利用少量的有机模板剂合成出含有β沸石微晶核的沸石结构导向剂,然后...  (本文共151页) 本文目录 | 阅读全文>>