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ZSM-5系列催化剂改性及其用于MTP过程的工艺研究

本文分析了甲醇制丙烯的国内外研究现状。研究了甲醇在不同元素改性的ZSM-5分子筛上的催化反应,筛选出了该反应体系的最佳催化剂;考察了Mg-HZSM-5和Ce-HZSM-5催化下工艺条件对反应过程的影响;对MTP过程反应体系进行了热力学计算;最后,结合实验结果和文献导出了甲醇在HZSM-5催化剂上转化的起始烯烃产物。在催化剂的筛选中,考察了不同硅铝比的ZSM-5催化剂、磷、镁改性的ZSM-5催化剂、稀土元素改性的ZSM-5催化剂在MTP反应中的性能。认为镁和铈改性的HZSM-5是最适宜的MTP反应催化剂。在工艺条件的选择中,分别研究了在Mg-HZSM-5和Ce-HZSM-5催化下,反应温度、液空时速、进料组成对MTP反应的影响。筛选出的Mg-HZSM-5催化下的最优工艺条件是:反应温度380~400℃,液空时速5h~(-1)左右,催化剂中镁含量以MgO计为1%左右为佳。在此工艺条件下,甲醇转化率95%以上,丙烯含量42.48%,并  (本文共57页) 本文目录 | 阅读全文>>

北京化工大学
北京化工大学

银催化剂的组成、结构及表征研究

银催化剂是工业化乙烯氧化生成环氧乙烷的催化剂,它在环氧乙烷的生产过程中起着至关重要的作用,高选择性、高活性和良好稳定性的银催化剂是提高环氧乙烷产量、降低能耗和提高经济效益的决定性因素。而银催化剂的性能的提高离不开对其进行有效的表征。本文采用原位红外、扫描电镜、电感耦合等离子发射光谱等技术对银催化剂的吸附行为、表观形貌、元素组成等进行了一系列的表征研究。研究表明:在载体α-氧化铝和银催化剂表面都存在L酸中心,碱性吸附质吡啶能吸附于其L酸位, 载体α-氧化铝负载银之后,其酸性中心浓度有所降低,在银催化剂内加入一定量的助催化剂铯后,其酸性中心浓度又有了明显下降。银催化剂本身对乙烯、二氧化碳都无吸附,而当银催化剂吸附了氧后,乙烯、二氧化碳能通过被吸附的氧而吸附于银催化剂的表面。此外,银催化剂的表观形貌也对银催化剂的催化性能有较大的影响。  (本文共68页) 本文目录 | 阅读全文>>

四川大学
四川大学

贵金属铱催化剂的制备、表征及其性能研究

铱作为一种贵金属, 由于其资源稀少和价格昂贵, 主要应用于制备肼分解催化剂, 汽车尾气净化催化剂和不饱和碳烃化合物加氢催化剂。肼作为单组元推进剂在小型姿控发动机中得到了广泛的应用, 目前主要使用的Shell-405催化剂尚不能满足日益发展的高新技术要求, 也不适应加速度和冲击应力高的场所, 人们仍在致力于催化剂的改性研究。因此, 铱催化剂制备过程中的基础问题进行研究是非常必要和重要的, 对铱催化剂的制备有重要的指导意义。本文以甲醇裂解为模型反应, 首先从催化剂的基本制备条件着手, 通过对Ir/Al_2O_3催化剂的焙烧温度、焙烧气氛、还原温度的研究, 结合TPR、TPD和FT-IR等表征结果, 比较深入地研究了催化剂制备条件对催化剂的还原性质以及吸附-脱附性能的影响, 发现在不高于400℃的温度下, 氢气气氛中焙烧, 催化剂具有较高的活性, 主要活性的物种是0价的铱。与常规空气中焙烧催化剂相比, 氢气气氛中焙烧的催化剂活性提高了...  (本文共94页) 本文目录 | 阅读全文>>

大连理工大学
大连理工大学

碳纳米管负载钴、钌催化剂的催化性能研究

本文以碳纳米管为催化剂载体,采用浸渍法制备了碳纳米管负载的钴、钌及钴-钌双金属催化剂;利用TEM、XRD、TPR、TG、XPS等技术对催化剂的形貌、物相结构、还原行为和热稳定性、金属粒子的存在状态进行了研究;考察了Co/CNTs催化剂制备过程中主要参数的影响,确定了适宜的催化剂制备条件。催化剂的评价主要由两部分组成。首先,以1-辛烯的氢甲酰化反应为探针,研究了Co/CNTs催化剂的催化性能,并对反应条件进行了优化。在Co-Ru/CNTs催化剂的1-辛烯氢甲酰化反应中发现,反应的转化率和C_9-醛的选择性都大大提高,远远优于Co/CNTs催化剂的催化性能:这可能是因为在双金属催化剂中,金属催化剂的粒径更小,分布更均匀以及钌金属的存在加入对钴金属催化剂有促进作用的缘故。第二部分,以苯甲醇选择氧化生成苯甲醛为探针反应,考察了Ru/CNTs催化剂的催化活性。首次将水引入醇类选择氧化的有机合成反应中,研究结果表明,催化剂能显示出优异的催化...  (本文共74页) 本文目录 | 阅读全文>>

内蒙古大学
内蒙古大学

几种含铬尖晶石型催化剂的制备与甲烷燃烧性能研究

本文用溶胶-凝胶法,固相法,微乳法,共沸蒸馏四种方法制备了Mg-Cr-O,Fe-Cr-O和Co-Cr-O三种催化剂,并对其进行一系列的表征,从而找出性能最好的催化剂Mg-Cr-O和最好的制备方法溶胶-凝胶法。然后又以溶胶-凝胶法制备了Mg-Cr-Al-O,Mg-Cr_(1.5)Al_(0.5),Mg-Al-O,和Mg-Cr-O催化剂,考察Mg-Cr-O催化剂中掺杂Al后对催化剂性能的影响。另外用溶胶-凝胶普通干燥,真空干燥和红外干燥法分别制备了三种Mg-Cr-O催化剂,考察了干燥方法对催化剂Mg-Cr-O性能的影响。以XRD分析了样品的晶体结构及粒径,以B.E.T方程计算比表面积,用TPR、FT-IR、XPS、TEM等技术表征了样品的还原性,红外光谱等特征,表面性能和样品形貌,以甲烷燃烧反应考察了样品的催化性能。研究结果表明:经1400℃焙烧3h后,溶胶-凝胶法,固相法,微乳法制备的Mg-Cr-O,Fe-Cr-O和Co-Cr-O...  (本文共58页) 本文目录 | 阅读全文>>

浙江大学
浙江大学

V_2O_5-WO_3-MoO_3/TiO_2催化剂脱硝性能的试验研究

本论文介绍了目前国内外氮氧化物的排放现状和控制其排放的技术,重点介绍了选择性催化还原(SCR)脱除NOx的方法,及该技术的使用情况,反应机理,同时展望了这一技术领域的重点研究方向。以SCR技术的核心问题即催化剂为研究对象,自行研究开发了V_2O_5/TiO_2、V_2O_5-WO_3/TiO_2、V_2O_5-WO_3-MoO_3/TiO_2三种催化剂,并探讨了各种制备方法。对不同成分比例的V_2O_5/TiO_2、V_2O_5-WO_3/TiO_2、V_2O_5-WO_3-MoO_3/TiO_2催化剂采用静态氮物理化学吸附法、场发射扫描电子显微镜、透射电镜和X—射线衍射技术对制备出的各种规格的催化剂样品进行了表征研究,并在微型积分反应器上对以上各种催化剂进行了活性评价。结合表征结果,分析了催化剂中活性组分和助剂的含量变化对催化剂活性的影响,结果发现V_2O_5、MoO_3在载体中的负载量最佳值分别为3%和30%。研究了温度、空...  (本文共92页) 本文目录 | 阅读全文>>