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新型多金属催化剂的制备及臭氧催化氧化技术的研究

随着我国石油化工行业不断发展,污染问题日益严重,国家也越来越重视环保问题。但对于有毒、有害、难降解有机污染物的处理却十分有限。传统污水处理工艺无法良好的降解此类污染物,因此新兴的污水处理技术迅猛发展。本文以γ-A12O3和陶粒为载体,过渡金属和稀土元素为活性组分,采用过量浸渍法制备催化剂并应用于污水处理中,通过非均相臭氧催化氧化技术去除水中难降解有机物。实验中选用了难降解的亚甲基蓝作为污水模型,通过改变负载金属种类,含量,浸渍时间考察了催化剂制备工艺对污水处理效果的影响。选取Mn、Cu、Ni、Fe、Cr、Zn等过渡金属以及稀土元素共同作为负载金属设计出10种不同的催化剂制备方案,得出三种活性最高的催化剂分别为:Mn-Cu-Fe-Ce/γ-Al2O3,Mn-Cu-Ni-Ce/γ-Al2O3 和 Mn-Cu-Zn-Ce/γ-Al2O3。在此基础之上更改负载金属含量,得到了三种催化剂的最佳浓度配比均为1:1:2:0.5,最佳浸渍时间为  (本文共90页) 本文目录 | 阅读全文>>

西北大学
西北大学

稀土金属改性铈基金属氧化物的制备及催化氧化甲苯研究

工业挥发性有机污染物(Volatile organic compounds,VOCs)主要来源于运输业、工业(石油化工、涂料装饰及印刷业)及家具制造业等方面,是形成大气悬浮颗粒和O_3的重要前驱体,同时也给人体健康及环境造成了严重危害,其中甲苯作为典型的VOCs,被广泛应用于工业生产中,排放到空气后很难被去除。催化燃烧法是目前公认的去除甲苯最有效的途径之一,而合成一种具有较好活性和稳定性的催化剂是去除甲苯等挥发性有机污染物(VOCs)的首要工作。因此,本研究旨在制备出高活性催化剂,用于去除空气中的甲苯,同时探讨催化材料去除甲苯的过程与机理,以下为研究取得的成果:首先采用活性剂诱导软模板法制备出Pt/Eu_2O_3-CeO_2催化剂,通过调整Eu/Ce摩尔比成功合成了不同Eu含量的Pt/EC-x催化剂,并在此基础上研究了其催化氧化性能。发现Pt/EC-x催化剂具有良好的稳定性和催化活性,催化剂活性随着反应温度地增加呈现出增强的趋势...  (本文共76页) 本文目录 | 阅读全文>>

湖南大学
湖南大学

铜/锰卟啉共价聚合物合成及其催化氧化和卤化性能研究

金属卟啉及其衍生物作为重要的仿生催化剂之一,可以有效模拟细胞色素酶P450,表现出优异的催化效果,使得具有十分广阔的应用前景。但由于卟啉化合物在均相反应中存在化学稳定性差,自身易被氧化及不易分离回收等缺点,使其应用受到了很大的限制。为解决单金属卟啉均相催化的不足,将其通过特定的桥联剂聚合成具有催化功能的多孔共价高分子聚合物成为一个新的研究趋势。聚合后的金属卟啉催化剂具有特别的结构,既保留了原来优异的催化特性,又能增加其化学稳定性,同时提高了卟啉的可加工性能。在这一基础上,本论文合成一种以偶氮键连接的共轭多孔金属卟啉聚合物。并将其运用于苯甲醇和乙腈的催化氧化偶联反应和环己烷的卤化反应研究,表现出了优异的催化性能。本论文在大量调研文献的基础上,设计合成了四苯基金属卟啉之间以偶氮键连接的共轭金属卟啉多孔聚合物Cu~Ⅱ-POP/Mn~Ⅲ-POP,并使用了红外光谱、热重分析、比表面分析仪、扫面电镜和透射电镜对其进行表征。测试结果表明,Cu...  (本文共71页) 本文目录 | 阅读全文>>

河北科技大学
河北科技大学

臭氧催化氧化深度处理抗生素废水

制药废水成分复杂,有机物种类多,COD和BOD_5高,NH_3-N、固体悬浮物SS浓度高,色度深,毒性大,是难降解的高浓度有机废水之一。目前国内外制药企业基本上采用物化预处理,二级生化处理的传统工艺进行废水处理,但是二级生化后的废水仍含有较多难以降解的有机物,难以达到我国制药废水污染物排放新标准(GB21903-2008)。因此需对废水进行深度处理,本文采用浸渍法制备高效廉价的催化剂,并与臭氧,双氧水构成催化氧化体系,以抗生素二级生化出水为研究对象,考察各种工艺条件对抗生素废水中有机物去除的影响,并对臭氧催化氧化处理抗生素废水进行了机理研究。本文以浸渍法制备催化剂,结果表明在浸渍液浓度1.25 mol/L(以Cu~(2+)计),C(Fe~(3+)):C(Cu~(2+))=1∶1,焙烧温度500℃,焙烧时间5 h条件下制备的CuO-Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂具有较高的活性,该催化剂连续10次循环使用后,COD去除率稳...  (本文共74页) 本文目录 | 阅读全文>>

昌吉学院
昌吉学院

应用两种杂多酸催化氧化木质素制备芳香化合物

由于随着世界范围内对燃料需求的增加导致持续价格上涨,而造成的资源枯竭、环境污染、气候异常和生态恶化等问题日益严重。对替代能源和可再生能源的探索日益重要。生物质是最重要的可再生资源之一,全世界每年产生约1700亿吨生物质,但只有3%被人类利用。以新疆为例,作为我国最大的产棉区,年副产棉杆超过1000万吨,其中大部分都以粉碎还田、焚烧或者废弃等简单方式处理。棉杆中含有大约25wt%的木质素,通过选择性催化氧化,可将木质素催化转化为香草醛等芳香化合物,从而减轻对石油煤炭的依赖。木质素转化的关键是催化剂。杂多酸作为降解木质素的最早催化剂,在均相反应中体现出较好的性能。然而,由于其难以分离和循环使用,应用受到较大的限制。因此,本文针对上述问题,探索了磷钨酸、磷钼酸的固载化及其在木质素催化氧化中的性能。为便于机理研究,探讨了以木质素模型分子为底物的反应过程。论文首先制备了木质素模型分子,其次探讨了氧化石墨烯、活性炭、碳纳米管、二氧化硅、SB...  (本文共82页) 本文目录 | 阅读全文>>

北京化工大学
北京化工大学

甲醛催化氧化中氧化物形貌效应的研究

氧化物形貌对其催化活性影响显著,本研究以甲醛催化氧化为模型反应,研究了不同形貌的MnCo复合氧化物以及不同形貌CeO2负载的贵金属Pt催化剂对甲醛催化氧化的性能。通过水热法制备的MnCo线型复合金属氧化物催化剂具有良好的催化活性。该催化剂具有锰钾矿型氧化锰结构,更高的比表面积以及更好的低温还原性。该催化剂的活性与Co的掺杂量密切相关,当Mn:Co为4:1时,催化剂具有最高的催化活性,800ppm的甲醛在120℃可被完全氧化。Mn与Co之间具有协同作用,增强了催化剂的氧化还原能力,所以提高了催化剂的甲醛氧化活性。进一步考察了氧化铈形貌对贵金属Pt催化剂催化氧化甲醛活性的影响。制备了三种不同形貌(纳米球、纳米立方体和纳米线)的CeO2,用硼氢化钠还原法将贵金属Pt负载到三种不同形貌的载体上,通过表征发现三种催化剂都是相同的萤石型CeO2,但由于CeO2纳米球的特殊的孔道结构和较大的比表面积,导致生成了更多的金属态Pt和更多的表面吸附...  (本文共84页) 本文目录 | 阅读全文>>