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新型后过渡金属聚烯烃催化剂的设计合成及活性研究

自从1998年Brookhart和Gibson研究小组报道了高活性的双亚胺吡啶类配体的Fe(Ⅱ)、Co(Ⅱ)催化剂之后,类似结构的聚烯烃催化剂成为了近几年新型催化剂的研究热点之一。本论文首次由同种起始物2,6-二甲基吡啶设计合成了非对称及对称化合物2-乙酯基-6-乙酰基吡啶和2,6-二乙酰基吡啶,探讨了反应条件对于产物的影响。分别以这两种化合物作为前驱体,与一系列取代苯胺进行Schiff-base缩合反应,制得相应的单亚胺吡啶化合物2-乙酯基-6-{1-[(2,6-二甲苯基)亚胺]乙基}吡啶、2-乙酯基-6-{1-[(2,4,6-三甲苯基)亚胺]乙基}吡啶、2-乙酯基-6-{1-[(2,6-二乙苯基)亚胺]乙基}吡啶以及双亚胺吡啶化合物2,6-{1-[(2-甲基-4-甲氧基苯基)亚胺]乙基}吡啶。微波方法的应用,使上述用常规方法难以制备的化合物简单易得,且结构多变。上述两类新型的单/双亚胺吡啶化合物作为配体与后过渡金属Mn(Ⅱ)  (本文共81页) 本文目录 | 阅读全文>>

北京工业大学
北京工业大学

低浓度苯低温净化用金催化剂的研究

本课题以活性Al_2O_3作为载体,以Fe_2O_3作为涂层,采用液相浸渍法制备了金催化剂,并借助于添加助剂提高其催化活性。通过评价不同条件下制备的催化剂对低温、低浓度的含苯废气的催化活性,并结合对CO的催化活性,对系列催化剂进行了筛选,同时运用SEM、TEM、XRD、DTA、TGA等方法对所制备的系列催化剂进行了表征, 探讨各种因素对催化剂活性的影响,以提高金催化剂对苯等VOC废气的催化净化性能。Au催化剂对含苯废气具有一定的低温催化活性,Fe负载量为15%、Au负载量为0.4%的Au-Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂经过氢气还原(还原温度100℃,还原时间4小时)及水洗处理后活性在同类催化剂中最好,苯转化率为90%时的温度为382℃。加入助剂La、Ce或Pt后催化剂的活性得到提高,尤以Pt为最好,说明助剂一方面与Au有协同作用,另一方面也可以提高催化剂中Au的分散度。SEM及TEM分析证明了在加入Pt后催化剂中Au的分散...  (本文共66页) 本文目录 | 阅读全文>>

中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)

移动制氢过程变换催化剂的研究

本论文研究制备了一种适合移动制氢过程的Pt/CeO_2-ZrO_2变换催化剂。采用共沉淀法和浸渍法制备了颗粒变换催化剂,改变载体组成和活性组分担载量,对催化剂组分进行了筛选,得到了优化的催化剂组成。在此基础上以浸涂技术制备了整体变换催化剂,优化了催化剂的结构,为该催化剂的应用奠定了基础。在不同条件下对上述催化剂进行评价,实验结果表明:该催化剂具有较宽的操作温度窗口,优化之后的催化剂在250℃以上具有较高的活性;提高汽/气比,转化率得到明显提高;催化剂能适应较大范围CO浓度(4 vol%~10 vol%)的变化。在300℃下对催化剂床层通空气的实验结果表明,催化剂具有抗高温氧化冲击的能力,在300℃下接触空气而不失活。经历多次开停车实验,催化剂活性基本不变:进行了160多小时的寿命实验,结果表明催化剂具有很好的稳定性,可望应用于移动制氢过程。对催化剂进行XRD、TEM等表征,结果表明富铈固溶体的形成有利于提高催化剂的活性。通过氢吸...  (本文共87页) 本文目录 | 阅读全文>>

湖南师范大学
湖南师范大学

镍金属催化剂芳烃加氢抗硫性的研究

以镍为活性组元,系统地研究了镍基芳烃加氢金属催化剂的抗硫性能。采用固定床连续流动微反评价装置,以噻吩为毒物,甲苯加氢为探针反应,考察了催化剂的催化活性。深入地研究了制备方法、前体组分、活性组分含量、助催化剂、载体表面的酸碱性及工艺条件等对催化剂的芳烃加氢活性和抗硫性能的影响,运用XRD、TPR、BET、DSC、XPS、CO-IR、PY-IR等表征手段对催化剂的表面性质、结构形态及活性中心进行了探讨,结果表明,上述因素对提高催化剂的抗硫性能均有一定的作用。同时,采用200~#和260~#溶剂油为原料,对催化剂进行了应用研究,工业试验表明,该催化剂具有高效芳烃加氢活性和高抗硫性能,在较缓和的工业操作条件下,能生产出质量合格的低芳烃环保型溶剂油,达到了工业生产的要求。首先,对Ni/Al_2O_3催化剂的制备方法进行了对比研究。结果表明,制备方法主要影响了NiO的晶粒大小以及Ni在催化剂中的存在状态和分布,从而影响了催化剂的抗硫性能。以...  (本文共67页) 本文目录 | 阅读全文>>

四川大学
四川大学

一段甲烷水蒸汽转化催化剂的应用评价

布朗深冷净化合成氨工艺是90年代先进的合成氨工艺,其特殊的转化炉结构和低温一段转化反应工艺条件,使得该工艺具有高热利用效率和低的能耗。但是,新的一段转化炉工艺设计为转化催化剂的性能要求提供了特殊的要求,四川天华股份有限公司的300kt/a布朗流程装置的运行过程中,最初使用国内普遍使用的西南化工研究院生产的Z111/CN-16甲烷蒸汽转化催化剂,发现运行一年后出现床层阻力降逐步上升的趋势,通过停车检查发现催化剂在正常使用条件下催化剂出现了析碳破碎现象。本文工作,通过对布朗流程工艺过程参数及反应状况的分析,确定了适用于布朗流程甲烷蒸汽转化操作的催化剂,并对该催化剂在使用过程中的有关参数和运行情况进行了讨论,发现布朗流程操作条件下,四川化工厂生产的球形Z112-1Q/2Q催化剂可以满足该特殊生产条件的需要。对Z112-1Q(7孔大球)和Z112-2Q(3孔小球)催化剂的流体力学和反应动力学特征等问题进行了讨论,根据布朗流程转化炉的结构...  (本文共76页) 本文目录 | 阅读全文>>

浙江工业大学
浙江工业大学

负载钌催化剂的二氧化碳加氢性能研究

二氧化碳的大量排放给全球带来了严重的生态及环境等问题(温室效应),已经引起了人们的密切关注。同时,二氧化碳也被认为是地球上储量最为丰富的碳源之一。二氧化碳甲烷化作为有效利用碳源解决温室效应的方法之一具有长远的战略意义。不仅如此,甲烷化反应在实际工业应用中也占据重要地位。如,在制备氨合成气和纯氢过程中,通常需要采用CO_2和CO甲烷化反应脱除气体中的少量CO_2和CO实现气体的完全净化,同时使后续的反应中的催化剂不被毒化。在活性炭载钌催化剂氨合成催化过程中,载体活性炭在氨合成气氛条件下的甲烷化行为是影响活性炭载钌催化剂工业化的主要障碍,但是关于活性炭载钌催化剂在氨合成气氛中的甲烷化行为没有系统研究的报道;同时活性炭载钌催化剂被认为具有抗CO、CO_2、和H_2O毒化的性能,但是,在氨合成条件下,CO_2气体是否会造成活性炭载体发生气化反应等至今未见有任何报道。因此,本文选择负载型Ru催化剂为研究对象,系统比较了不同载体负载Ru催化...  (本文共80页) 本文目录 | 阅读全文>>